Technical Report NTB 85-05

Während der Bohr- und Testphase wurden in Böttstein Proben für geochemische und isotopenhydrologische Analysen entnommen. Die Methoden der Probenahme und Analyse sowie die Ergebnisse der Untersuchungen werden in anderen Technischen Berichten der Nagra eingehend beschrieben; der vorliegende Bericht dagegen gibt einen Überblick über die Verfahren und befasst sich vorwiegend mit der geochemischen Interpretation der Resultate.

Beprobt wurden u. a. zwei Aquifere im Sedimentgestein: der obere Muschelkalk (Trigonodus-Dolomit bis Dolomit der Anhydrit-Gruppe) und der Buntsandstein mit den obersten Metern des (verwitterten) Kristallins. Aus den drei Zonen höchster hydraulischer Leitfähigkeit im Kristallin oberhalb von 1000 m wurden für geochemische Analysen vier, für Isotopenuntersuchungen fünf Probensätze genommen. Die durchlässigste Zone unterhalb 1000 m wurde ebenfalls beprobt, ergab jedoch nur so wenig Wasser, dass lediglich mit Deionatspülung vermischte Grundwasserproben gezogen werden konnten.

Gewonnen wurden die Proben entweder durch Pumpen, aus artesischem Auslauf an der Oberfläche oder durch den Einsatz von Druckgefässen im Bohrloch. Im kristallinen Bereich wurde mit deionisiertem Wasser und/oder Formationswasser gebohrt, das mit Natriumfluorescein- und MTFMBA-Tracer markiert war; dadurch konnte der Anteil von verbleibender Bohrspülung in den Proben genau kontrolliert werden. Der sedimentäre Bereich wurde mit Tonspülung (ohne Tracer) erbohrt. «Natürliches» Tritium wurde als Tracer in Sediment- und Kristallingrundwässern interpretiert.

Weder im Muschelkalk noch im Kristallin wurden die geochemischen Untersuchungen durch die geringen Mengen von Bohrspülung beeinträchtigt. Auch die Probe aus dem Buntsandstein und verwitterten Kristallin enthält sehr wenig Spülflüssigkeit; da aber dieses Intervall mit Tonsalz-Spülung erbohrt wurde, sind die Proben für eine geochemische Interpretation ungeeignet.

Die Zone der höchsten Permeabilität im tieferen Kristallin wurde mehrfach beprobt: Keine Probe enthielt weniger als 40 % Spülflüssigkeit; dennoch war es möglich, aus dem Tracergehalt den Anteil an Formationswasser zu errechnen und einige geochemische Schlussfolgerungen zu ziehen.

Die Analysen wurden auf Ionenbilanz, Übereinstimmung zwischen gemessener und berechneter Gesamtmineralisierung und auf Unterschiede zwischen Paralleluntersuchungen geprüft; alle Analysen zeigten dabei eine ausgezeichnete interne Konsistenz bzw. Übereinstimmung. Ausserdem wurden die Resultate mit dem Computerprogramm PHREEQE auf ihre geochemische Plausibilität überprüft.

Berechnungen auf der Basis gemessener pH-Werte ergaben niedrigere CO₂-Konzentrationen als bei der Analyse, was eine Übersättigung der Proben in Bezug auf Calcit bedeuten würde. Es scheinen also alle gemessenen pH-Werte zu hoch zu sein, was auf einen Verlust von CO₂ bei der Probenahme oder Analyse zurückgeführt werden dürfte.

Der pH-Wert des Muschelkalkwassers wurde anhand des gemessenen Gehalts an gelöstem CO₂ berechnet; dieses Wasser befindet sich damit bezüglich des Calcits und Dolomits im Gleichgewicht.

Isotopenuntersuchungen und petrographische Befunde zeigen, dass in den Wässern einiger Klüfte im oberen Bereich des Kristallins Calcit ausfällt; entsprechend wurden die pH-Werte dieser Proben unter der Annahme einer Calcit-Sättigung berechnet.

Alle Proben unterliegen dem Einfluss der Eisenteile an den Packern, der Steigleitung und der Verrohrung des Bohrlochs: Durch die Korrosion gelangen Eisen und Wasserstoff in die Proben, sodass die Werte für gelöstes Eisen in den Formationswässern aus Analysen von Proben früherer Bohrungen des hydrogeologischen Regionalprogramms geschätzt wurden.

Die Redoxpotentiale, die aus dem H₂/H⁺-Paar errechnet wurden, sind negativer als jene, die sich aus anderen Indikatoren ableiten lassen und sind wegen der oben erwähnten Korrosionsprozesse nicht repräsentativ für die Grundwässer.

Gelöster Sauerstoff, der in fast allen Proben in geringen Mengen enthalten ist, muss wahrscheinlich auf die Probenahme zurückgeführt werden; er ist ursprünglich nicht im Grundwasser vorhanden.

Die Redoxpotentiale wurden abgeleitet von den an Platinelektroden gemessenen Potentialen, von Berechnungen aus Analysenwerten der Komponenten entsprechender Redoxpaare sowie der Reaktionen zwischen Wasser- und Mineralphasen.

Es scheint, als reagierten die Wässer innerhalb eines genauen Bereichs von Redoxpotentialen. Dabei ergeben sich ähnliche Werte für das mineralische Magnetit/Hämatit-Verhältnis und für die Redoxpaare mit den gelösten Spezies NH₂⁺ und N₂ bzw. CH₄ und CO₂. Die Paare bestimmen die niedrigsten Potentiale (untere Grenzwerte), auf die die Wässer reagieren. Hingegen werden die am stärksten oxidierenden Bedingungen (obere Grenzwerte) durch das Potential bestimmt das sich aus dem Gleichgewicht zwischen gelöstem Uran und Uraninit ergibt

Die mit der Platinelektrode gemessenen Potentiale sind mit keinem anderen einzelnen Redoxindikator konsistent. Die gemessenen Potentiale einiger Proben entsprechen jenen Werten, die über das H₂O/O₂-Paar unter Verwendung von SATO's (1960) Beziehung zwischen gelöstem Sauerstoff und Redoxpotential berechnet wurden. An anderen Proben gemessene Potentiale wiederum ähnelten den aus Konzentrationen gelösten Urans errechneten Werten.

Die Konzentrationen von Aluminium und Silizium in Wässern aus dem oberen Kristallin wurden unter Annahme einer Kaolinit- bzw. Chalzedonsättigung errechnet. Der Aluminiumgehalt stimmt mit den gemessenen Werten innerhalb der Analysengenauigkeit überein. Zwei Analysen der gelösten Kieselsäure entsprechen den berechneten Werten, zwei jedoch ergaben beträchtlich höhere Konzentrationen. Möglicherweise waren die Proben mit hohem Silizium-Gehalt vor der Analyse nicht gefiltert worden.

Obgleich im Bohrkern kein Fluorit beobachtet wurde, ergaben die Berechnungen doch, dass sich alle Proben im Gleichgewicht mit Fluorit befanden.

Das Wasser des oberen Muschelkalks ist gesättigt in Bezug auf Calcit, Dolomit und Gips. Bei der Interpretation wurde davon ausgegangen, dass der Wasserchemismus auf Entdolomitisierungsvorgänge infolge von Gipslösung zurückgeführt werden kann. Dabei stimmt der Gehalt an stabilen Kohlenstoffisotopen überein mit den Werten, die mit Hilfe eines Entdolomitisierungsmodells errechnet wurden. Dies ist eine gute Bestätigung des Modells. Aus dem ¹⁴C-Wert errechnet sich damit ein Modellalter von 17'000 ± 6000 Jahren für das Muschelkalkwasser.

Geochemische und Isotopenanalysen im oberen Kristallin wurden an Proben aus 399, 621, 619 und 792 m Tiefe durchgeführt; die 399 m- und 621 m-Proben stammen aus der Bohrphase, während die 619 m- und 792 m-Proben sowie eine ausschliesslich für Isotopenuntersuchungen aus 649 m Tiefe während der Testphase, also nach Abschluss der Bohrung, gezogen wurden.

Die chemische Zusammensetzung des Wassers im Bereich des oberen Kristallins ist in allen Proben praktisch gleich: es handelt sich um ein Natrium-Bicarbonat-Wasser mit einem pH­-Wert von etwa 8 und einem Gehalt an gelösten Feststoffen von 1000 bis 1110 mg/I. Das Redoxpotential liegt wahrscheinlich zwischen -0.1 und -0.3 V.

In den Proben aus Buntsandstein und verwittertem Kristallin sowie in jenen aus der Bohrphase im Kristallin nimmt der ¹⁴C-Gehalt mit der Tiefe ab. Die ¹⁴C-Konzentration im Buntsandstein-Wasser aus 316 m Tiefe war 12-14 % modern; bei 399 m ergaben sich 8 % modern und bei 621 m weniger als 1.3 % modern.

Zu einem späteren Zeitpunkt wurden aus der wasserführenden Zone zwischen 600 und 650 m noch einmal 2 Proben gezogen: die 619 m-Probe mit ca. 8 % Kohlenstoff-14 modern wurde etwa 200 Tage, die mit 14 % modern aus 649 m Tiefe ca. 260 Tage später entnommen als die aus der Bohrphase bei 621 m.

Die Befunde weisen auf einen engen hydraulischen Zusammenhang zwischen den wasserführenden Zonen des oberen Kristallins: Während die tieferen Wässer in Böttstein unter natürlichen Bedingungen einen niedrigeren ¹⁴C-Gehalt d. h. eine längere Verweilzeit aufweisen, genügte der durch die Bohrung induzierte artesische Abfluss bereits, um Wasser aus der Zone von Buntsandstein und verwittertem Kristallin in nur 250 Tagen etwa 300 m tiefer zu leiten.

Dieser Sachverhalt bedeutet aber auch, dass in Zukunft Proben aus Bohrungen dieser Art so schnell wie möglich nach Erbohren der wasserführenden Zone genommen werden sollten.

Das tiefere Kristallin wird durch eine Reihe von Proben aus dem Bereich von 1326 m repräsentiert, die eine Mischung von Formationswasser mit markiertem deionisiertem Wasser enthalten. Die Zusammensetzung der Mischung wurde auf eine Tracerkonzentration von null extrapoliert und somit der Grundwasser-Chemismus errechnet.

Das Wasser des tieferen Kristallins ist ein Natrium-Chlorid-Wasser mit einem Gehalt an gelösten Feststoffen von mehr als 13’000 mg/I. Die Herkunft und Entwicklung dieses Wassertyps bedarf noch genauer Abklärung, doch scheint eine hohe Verweilzeit im Kristallingestein wahrscheinlich; möglicherweise entstammt er dem Permokarbon-Trog oder ist zumindest von ihm beeinflusst.