Technical Report NTB 04-01

Dieser Bericht beschreibt die Modellierung von Transportversuchen mit Kolloiden und gelösten Stoffen in einem künstlichen Dipol-Fliessfeld innerhalb einer wasserführenden Scherzone des Grimsel-Felslabors der Nagra in den zentralen Alpen. Die Feldversuche wurden ergänzt durch ein experimentelles Laborprogramm und Modellierungsstudien im Rahmen des «Colloid and Radionuclide Retardation Project» (CRR). Vier Modellierungsgruppen verschiedener Organisationen und Forschungsinstitute trugen jeweils mit einem anderen Ansatz zur Modellierung bei. Dieser Bericht beschreibt nur die Modellrechnungen die am Paul Scherrer Institut (PSI) durchgeführt wurden.
Bentonit wird als Material zur Umhüllung von radioaktiven und toxischen chemischen Abfällen in Betracht gezogen. Es könnte eine Quelle für Kolloide sein, die den Transport von Radionukliden aus einem geologischen Tiefenlager für radioaktive Abfälle beeinflussen. Das Hauptziel des CRR-Projekts war deshalb ein verbessertes Verständnis der Retardierung von Radionukliden in der Anwesenheit von Bentonit-Kolloiden in einem System, das vergleichbar ist mit der Nahfeld/Geosphären Grenze eines geologischen Endlagers.

Bei den Feldexperimenten wurden Mischungen aus Tracern, bei einigen Versuchen zusammen mit Bentonit-Kolloiden, in das Injektionsbohrloch des Dipols eingebracht und die resultierenden Durchbruchskurven im Extraktionsbohrloch wurden aufgezeichnet. Die Modellierungsarbeiten sollten einerseits die Planung dieser Experimente unterstützen und andererseits zur Auswertung der Ergebnisse beitragen. Drei Modellvarianten wurden in der vorliegenden Studie eingesetzt: ein eindimensionales Advektions-Dispersions Modell, ähnlich zu dem Modell, das schon früher im Rahmen des GTS Migrationsexperimentes (MI) entwickelt wurde, ein zweidimensionales Advektions-Dispersions Modell und das „continuous time random walk“ (CTRW) Modell. Die ein- und zweidimensionalen Modelle behandeln die Dispersion als einen der Fickschen Diffusion äquivalenten Prozess, während das CTRW-Modell auch „Nicht-Ficksche“ Diffusion beschreiben kann. Weiterhin werden, allerdings nur bei den ein- und zweidimensionalen Modellen, als Retardierungsmechanismen die Diffusion von gelösten Stoffen in eine poröse Gesteinsmatrix (Matrixdiffusion) und die Sorption an den Oberflächen der Poren in der Gesteinsmatrix berücksichtigt. Für die Kolloide wird in allen Modellvarianten angenommen, dass sie nicht in die poröse Gesteinsmatrix diffundieren. Das CTRW Modell erlaubt eine allgemeinere Berücksichtigung der Dispersion, zur Zeit jedoch noch keine explizite Berücksichtigung der Matrixdiffusion. Es wurde deshalb nur für die Berechnung des Kolloidtransports eingesetzt.

Bei der Modellierung einiger Vorversuche, die als Vorbereitung für die beiden CRR Injektionsversuche durchgeführt wurden, ergaben sowohl die eindimensionalen, als auch die zweidimensionalen Advektions-Dispersions-Matrixdiffusions Modelle eine gleichwertig gute Beschreibung der experimentellen Durchbruchskurven der gelösten Stoffe mit einem sinnvollen und konsistenten Satz an Materialparametern. Beide Modelle waren weniger erfolgreich in der Beschreibung der Durchbruchskurven der Kolloide. Verschiedene Erklärungen für dieses Phänomen wurden untersucht. Das Auftreten eines Nicht-Fickschen Transports der Kolloide wird als am wahrscheinlichsten betrachtet. Da das CTRW-Modell den Nicht-Fickschen Transport explizit berücksichtigt, ermöglicht es eine sehr gute Beschreibung der Kolloid-Durchbrüche mit einem konsistenten Satz an Materialparametern.

Ausgehend von den Vorversuchen wurden Vorhersagen für den Durchbruch von Am, Pu, Np, U und Cs in den Hauptversuchen vorgenommen, sowohl mit, als auch ohne Zusatz von Bentonit-Kolloiden im Injektionscocktail. Die experimentellen Messungen bestätigten die Modellannahme, dass zumindest ein Teil des Inventars an Am, Cs, Pu und Th zusammen mit den Bentonit-Kolloiden transportiert wurde. Darüber hinaus zeigen die Unterschiede zwischen Vorhersage und Messung, dass Am, Pu und Th in kolloidaler Weise transportiert wurden, auch wenn keine Bentonit-Kolloide im Injektionscocktail vorhanden waren. Das Zufügen von Bentonit-Kolloiden zum Injektionscocktail erhöhte allerdings die Rückgewinnung dieser Tracer. Die Berücksichtigung der Charakterisierung der Kolloide im Injektionscocktail, die zum Zeitpunkt der Vorhersageerstellung noch nicht vorlag, erhöht die Übereinstimmung zwischen den Modellrechnungen und den gemessenen Durchbruchskurven.

Das CRR-Experiment und die in dieser Studie beschriebenen Modellrechnungen zeigen eine Reihe von Beschränkungen. Es ist zum Beispiel möglich, dass sowohl der Transport von gelösten Stoffen, als auch der von Kolloiden von Nicht-Fickscher Dispersion beeinflusst wird. Jedoch ist es nicht möglich, die Diffusion in eine poröse Gesteinsmatrix (Matrixdiffusion) von Nicht-Fickscher Dispersion nur durch die Modellierung der Durchbruchskurven zu unterscheiden. Wenn Nicht-Ficksche Dispersion auch den Transport von gelösten Stoffen beeinflussen sollte, hat das auch Auswirkungen auf die Ableitung der Materialparameter für Sicherheitsanalysen (speziell Verteilungskoeffizienten) aus Transportversuchen. Deshalb sind Parameter, die auf Advektions-Dispersions-Matrixdiffusions-Modellen beruhen und unter Anwendung des Fickschen Gesetzes bestimmt wurden, mit Vorsicht zu betrachten.

Die in dieser Studie angewendeten Modellansätze und auch die beschriebenen Ergebnisse sind nicht direkt für Rechnungen im Rahmen von Sicherheitsanalysen anwendbar. Es wurde jedoch gezeigt, dass die Mobilität von (Bentonit-) Kolloiden in der Scherzone zumindest vergleichbar ist mit der Mobilität in Systemen, die für Sicher-heitsanalysen relevant sind. Bentonit-Kolloide können zumindest potentiell den Transport von Radionukliden auch über längere Entfernungen und Zeiträume beschleunigen.