Technical Report NTB 90-40

Eine wesentliche Voraussetzung für die Durchführung von zuverlässigen Sorptionsexperimenten ist eine genaue Definition der chemischen Zusammensetzung einer wässrigen Phase, welche sich im Gleichgewicht mit Feststoffen befindet. Es werden experimentelle Methoden und Prozeduren für Datenanalysen beschrieben, mit Hilfe derer sich Gleichgewichtszusammensetzungen der wässrigen Phase ergeben, die nicht mehr vom Wasser-Gesteinsverhältnis (W:G) abhängen. Zur experimentellen Untersuchung wurden Proben von Valanginienmergel verwendet, weil diese Gesteinsformation als ein mögliches Wirtsgestein für die Lagerung von schwach- und mittelaktiven radioaktiven Abfällen in Betracht kommt.

Unter verschiedenen W:G-Verhältnissen und kontrollierter Atmosphäre (P_CO2 = 10^-2 bar, O₂ ≤ 5 ppm) wurden Extraktionsexperimente mit der wässrigen Phase und mit Nickelethylendiamin vorgenommen. Mit den Resultaten dieser und weiteren petrographischen Untersuchungen gelang es, das System in Bezug auf die physiko-chemischen Eigenschaften der Tonminerale (CEC und Kationenbeladungen) zu definieren und darüber hinaus auch hoch lösliche und löslichkeitslimitierende Phasen im Mergel nachzuweisen. Zur Berechnung der Porenwasserzusammensetzung wurde der geochemische Code PHREEQE in Verbindung mit Gapon­Gleichungen verwendet.

Die Arbeit zeigt, dass die Ergebnisse von reinen Wasserextraktionsexperimenten allein möglicherweise nicht mit der tatsächlichen Porenwasserchemie in tonigen Gesteinen übereinstimmen müssen, insbesondere was die Ionenzusammensetzung und die Ionenstärke anbetrifft. Diese Tatsache könnte bedeutende Konsequenzen für Speziationsuntersuchungen von Radionukliden und Sorptionsstudien zur Folge haben.