Technical Report NTB 93-08

Sorption Databases for the Cementitious Near-Field of a UILW Repository for Performance Assessment

Das Endlager SMA für kurzlebige schwach- und mittelaktive Abfälle besteht zu ca. 95 Gewichtsprozent aus Beton, zu ca. 4 % aus Stahl und zu ca. 1 % aus hochmolekularen organischen Abfallkomponenten. Die Sorption der Radionuklide an Beton ist einer der wichtigsten Retardationsmechanismen in den Endlagerkavernen. Im vorliegenden Bericht werden die Sorptionseigenschaften von Zementstein, dem wichtigsten Sorptionsmaterial in Beton, für sicherheitsrelevante Radionuklide unter Endlagerbedingungen in Datensätzen zusammmengestellt, die direkt in Sicherheitsbeurteilungen verwendet werden können.

In den Endlagerkavernen wirken verschiedene Prozesse auf Zementstein ein, welche die Sorption von Radionukliden beeinflussen. Von aussen ist dies die Auslaugung von Zementstein durch das durchströmende Grundwasser. Von innen ist dies die Auflösung von Endlagerkomponenten in das Zementporenwasser, welche einerseits mit Radionukliden reagieren und dadurch ihre Sorption verändern können, andererseits mit Zementstein reagieren und dadurch seine Auslaugung verändern können.

Prozesse, welche die Sorption an Zementstein in den Endlagerkavernen beeinflussen, wurden im vorliegenden Bericht durch verschiedene Datensätze berücksichtigt. Die Degradation (Auslaugung) von Zementstein wurde mit drei charakteristischen Degradationsschritten erfasst. Der Redoxzustand von Zementstein wurde durch zwei Extreme (oxidierend und reduzierend) berücksichtigt. Die Auswirkungen von Komplexbildnern wurden im Rahmen von 10 Stoffgruppen wiedergegeben. Diese Stoffgruppen bestehen zur Hälfte aus verschiedenen hochmolekularen organischen Verbindungen, die in den Abfällen in grossen Mengen vorkommen und in den Endlagerkavernen zu niedermolekularen Verbindungen abgebaut werden. Neben diesen 5 Stoffgruppen wurden 5 niedermolekulare Verbindungen berücksichtigt, die in grossen Mengen vorkommen oder ein grosses Komplexbildungsvermögen gegenüber Radionukliden aufweisen.

Die Verteilungskoeffizienten von Radionukliden an Zementstein, die im vorliegenden Bericht enthalten sind, beruhen zu einem wichtigen Teil auf Messwerten unter endlagerrelevanten Bedingungen. Dies gilt vor allem für Zementstein ohne Komplexbildner. Die Auswahl der Verteilungskoeffizienten wird, ausgehend von den Originalarbeiten, begründet und gewährleistet so eine nachvollziehbare Herleitung der Daten. Insbesondere wurden bei lückenhafter Datenlage getroffene Annahmen explizit aufgeführt. Bei sicherheitsrelevanten Radionukliden, für welche gegenwärtig keine publizierten Messwerte vorliegen, wurden die Verteilungskoeffizienten durch chemische Analogie mit anderen Elementen ausgewählt.