Technical Report NTB 91-04

Im Felslabor der Nagra am Grimselpass in den Schweizer Zentralalpen findet gegenwärtig ein Radionuklid-Migrationsexperiment statt. Dieses Dokument soll einen Überblick geben über die Arbeiten, die im Rahmen dieses Projektes von 1985-1990 durchgeführt wurden. Die wichtigsten Ziele sind (1) die Übertragbarkeit von Laborsorptionsdaten auf Feldbedingungen zu prüfen, (2) realistische Hinweise auf die Retardierung beim Wassertransport in einem geklüfteten Gestein zu erhalten, (3) wichtige Methoden zur Standortcharakterisierung zu entwickeln oder zu verbessern, und (4) dabei bereits vorhandene geochemische, hydrodynamische und Transport-Modelle, sowie die dazu verwendeten Datenbasen zu testen. Feld- und Modellierungsarbeiten werden dabei durch ein umfassendes Laborprogramm ergänzt.

Die Feldexperimente werden in einer wasserführenden Kluft in einem tektonisch aktiven, granitischen Gestein durchgeführt. Auf einer Skala von mehreren Metern erscheint diese Kluft als 2-dimensionale, planare Struktur. Die typischen Fliesspfade sind das Resultat jüngster tektonischer Verformung im Zusammenhang mit der alpinen Hebung; spröde Prozesse reaktivierten dabei ältere, duktile Scherzonen, was zu einem wenigen cm breiten Netz von feinen, wasserführenden Öffnungen in den schmalen, relativ undurchlässigen Myloniten führte. Diese Öffnungen sind mindestens teilweise mit einer sehr porösen, feinkörnigen, praktisch unzementierten und glimmerreichen Kluftbreccie («Kluftletten») gefüllt. Bevor die eigentlichen Markierversuche begannen, wurde die Migrationskluft, wie auch deren unmittelbare Umgebung, mineralogisch, hydrochemisch und hydraulisch gründlich charakterisiert.

Das Wasser in der Migrationskluft zeichnet sich durch eine geringe lonenstärke (0.0012 M) aus, ist sehr sauerstoffarm (+ und Ca²⁺ dominiert, während F^-, HCO₃^-, CI^-, SO₄^2- und SiO(OH)₃^- die wichtigsten Anionen darstellen. Die mikrobiologischen Populationen und der Kolloidgehalt dieses Wassers wurden beschrieben. Zusätzlich wurde die Mineralumwandlung, sowie auch der natürliche Transport verschiedener Spurenelemente in der unmittelbaren Nähe des Wasserfliesspfades untersucht.

Die hydrogeologische Erkundung der Migrationskluft erforderte das Abteufen von 8 gekernten Bohrungen von 6 bis 24 m Länge. Die unmittelbar darauf durchgeführten hydraulischen Einbohrlochtests ergaben lokal verschiedene Transmissivitäten im Bereich von 5∙10^-6 bis weniger als 10^-8 m²s^-1. Interferenzversuche («cross hole tests») zeigten hingegen auf der Skala von wenigen Metern (2 – 15 m) eine homogene, repräsentative Durchlässigkeit von 2∙10^-6 m²s^-1. Verschiedene hydrodynamische Modelle wurden angewendet; die beobachtete Verteilung der Drücke und Flüsse bei stationären Bedingungen konnte dabei durchwegs befriedigend nachvollzogen werden. Hingegen hatten sämtliche Modelle Schwierigkeiten, die transienten Reaktionen des Systems während langdauernder Pumpversuche zu reproduzieren.

Auf einer Distanz von 6 bis 12 m von der Stollenwand verlief der Druckanstieg im konvergenten Fliessfeld zum Laborstollen sehr flach. Hydraulische Drücke lagen um 1.5 bar und eröffneten günstige Bedingungen für künstlich gespannte, geschlossene Fliessfelder für Tracerversuche. Dipolfelder mit ungleichen Injektions- und Extraktionsfliessraten, mit Verhältnissen stets kleiner als 1:2, wurden eingerichtet. Eine erste Serie von Versuchen mit Pulsinjektion von nicht-sorbierenden Markierstoffen (Uranin, ⁸²Br^-, und ⁴He) wurde durchgeführt, um die Ausrüstung zu prüfen, geeignete Bohrlochkonstellationen oder Fliessbedingungen zu finden und den experimentell möglichen Bereich von Durchbruchszeiten abzutasten. Verschiedene neuartige Techniken wurden entwickelt und erfolgreich eingesetzt, unter anderem die Quarzfaser-Fluorometrie (Optroden) und die Helium-Tracermethode.

Für erste Versuche mit sorbierenden Stoffen wurden bei Laborarbeiten (Fels/Wasser Interaktion ohne Tracer, Batchversuche mit Radionukliden und dynamische Infiltrationstests) Isotopen von Na⁺ und Sr²⁺ ausgewählt. Bei niedrigen Konzentrationen stehen diese Kationen mit dem Kluftmaterial unter reversiblem Kationenaustausch, wobei die sorbierte Menge jeweils proportional zur verfügbaren Kationen-Austauschkapazität (CEC) ist. Für die chemischen Bedingungen im Grimselwasser wurden die Verteilungskoeffizienten (K_d) bestimmt; der erwartete Bereich war etwa 0.3 – 0.4 ml g^-1 für Na und 16 – 25 ml g^-1 für Sr.

Die ersten Pulsversuche im Felde mit kurzlebigem ²⁴Na⁺ zeigten lediglich eine relativ geringe Verzögerung des Na-Durchbruchpeaks gegenüber dem konservativen Tracer. Um die Kontaktzeit mit dem Kluftmaterial wesentlich verlängern zu können, wurde eine komplexe Einrichtung aufgebaut, die eine langfristig stabile, kontinuierliche Dosierung erlaubt. Die hohen Anforderungen an eine solche Tracerdosierung, wie auch an die Kontrolle des Injektions- und des Extraktionsstroms, wurden durch den Einsatz hochpräziser, modifizierter HPLC-Pumpen erfüllt. Um Unsicherheiten durch gerätebedingte Dispersion eliminieren zu können, wurde das Volumen der Ausrüstung soweit als möglich reduziert und die in-situ Traceranalyse in den Kluftintervallen verschiedener Bohrungen implementiert. Ein Experiment, das mit einer 7 Tage dauernden, kontinuierlichen Dosierung von Uranin und ²²Na⁺ begann und mit sporadischen Pulsen von ⁸²Br^- und ⁴He begleitet wurde, erforderte Messungen über 2 Monate. Mit ähnlicher Ausrüstung wurden weitere Pulsversuche mit ²⁴Na⁺, ⁸²Br^- und ¹²³l^- über dieselbe Distanz von etwa 5 m durchgeführt, wobei jeweils die Verhältnisse der Injektions-/Extraktionsraten 1:3 und 1:15 waren. Ein Pulsversuch mit schwach bis mässig sorbierendem ⁸⁵Sr²⁺ zeigte eine grosse Retardierung und war bei Redaktionschluss dieses Berichtes noch nicht abgeschlossen.

Die verschiedenen Laborexperimente (Gestein/Wasser Wechselwirkung, Druckinfiltration) und die Resultate verschiedener Feldversuche (Equilibriertest, Modellierung der Durchbruchskurven mit doppelt-porösem Konzept) ergaben erstaunlich kohärente Sorptionswerte. Das Transportmodell konnte mit den Durchbruchskurven konservativer Tracer und Na geeicht werden und ermöglicht detaillierte Voraussagen über den Durchbruch von Sr. Die Resultate der noch andauernden Versuche mit ⁸⁵Sr²⁺ sind ein kritischer Test für die Verwendbarkeit des gewählten Konzepts und die Gültigkeit gewisser Parameter. Nach Abschluss der Experimente mit den chemisch einfachen, schwach sorbierenden Kationen, sind weitere Versuche mit chemisch komplexeren und für Endlager sicherheitsrelevanten Nukliden (Cs, Se, Ni, Tc; eventuell auch Pd, Sn and Np) geplant. Als letzte Phase des Migrationsexperimentes besteht die Absicht, den Fliesspfad, oder mindestens einen Teil desselben, auszugraben und zu untersuchen.

Das Migrationsexperiment zeigt deutlich, wie das koordinierte Zusammenwirken von Modellierung, Laborprogramm und Feldversuchen eindrückliche Resultate zum Verständnis des Radionuklidtransports in einem geologischen Umfeld erbringen kann.