Technical Report NTB 90-25

Le présent rapport décrit une étude de la distribution et du comportement de radionucléides naturels et de quelques éléments stables des sites d'analogues naturels de Poços de Caldas. A Osamu Utsumi, on a focalisé l'étude sur le comportement des séries de radionucléides à désintégration naturelle et d'éléments stables aux fronts redox rencontrés dans la mine. Sur des nodules d'uranium prélevés dans la mine, on a également analysé les séries de radionucléides à désintégration naturelle pour caractériser leur âge et leur vitesse de croissance, et pour leur teneur en plutonium naturel. A Morro do Ferro, on a cherché à obtenir un complément d'informations sur le comportement géochimique du thorium, de l'uranium et des terres rares légères, et à relier ce comportement aux systèmes d'écoulement des eaux souterraines dans le but d'évaluer le degré de mobilisation de ces espèces.

On présente un survol succinct des aspects de la géochimie des séries de radionucléides à désintégration naturelle qui ont une importance pour l'interprétation du déséquilibre radioactif, ainsi qu'un compte rendu détaillé du traitement par modèle mathématique des déséquilibres des séries de désintégration naturelle dans les interactions eau-roche. L'étude décrit en outre en détail un certain nombre de sous­projets réalisés par cinq laboratoires différents. Enfin, pour boucler le travail sur lui-même, les résultats et conclusions de la présente étude ont été utilisés comme input pour des modélisations et autres traitements de ce programme de recherche intégré.

Les études des séries de désintégration naturelle des roches de la mine de Osamu Utsumi ont confirmé la mobilité généralement plus grande de U(VI) et de Ra que de U(lV), Th et Pa dans les eaux souterraines. Les résultats confirment en outre que sur le lieu de prélèvement des carottes, les écoulements souterrains à long terme se font vers le bas le long du système de fissures principal, et non vers le haut comme on peut l'observer actuellement.

La dissolution de l'uranium et d'autres éléments sur le front redox, suivi par un mouvement diffusif de part et d'autre de ce front, dans la roche oxydée et la roche réduite, est identifiée comme le mécanisme provoquant les profils de concentration observés autour des fronts redox. Dans la roche réduite, les dépôts d'uranium, que ce soit sous forme de minces pellicules déposées sur les autres minéraux ou sous forme de nodules individuels, sont la conséquence de la réduction de U(VI) en U(IV). Dans la roche oxydée, le dépôt d'uranium, presque certainement dû à la capture d'oxydes du fer, est identifié comme un processus de retardation significatif. Certains nodules d'uranium sont jeunes (pour une échelle de temps de 0.1 à 1 million d'années) et révèlent des vitesses de croissance de 1.8 à 2.6 cm par million d'années, tandis que d'autres, considérés comme anciens à cette échelle de temps, montrent un équilibre des séries désintégration naturelle. Dans la roche réduite, le temps nécessaire à la croissance des nodules est estimé à au moins cent mille ans, alors que le temps nécessaire pour la dissolution de micronodules pris dans la roche oxydée après le passage du front redox est estimé à environ dix mille à cent mille ans. La teneur en ²³⁹Pu naturel d'un nodule dans la roche réduite a été mesurée à 2.3 ± 0.7 × 10⁸ atomes par gramme. Cette teneur est en accord avec l'état d'équilibre séculaire entre ²³⁸U et ²³⁹Pu. Ces résultats montrent que l'uranium (avec ses descendants) et le plutonium sont, sous forme de nodules dans la roche réduite, stables pour une période d'au moins cent mille ans.

L'un des fronts redox étudiés s'est révélé effectivement statique (à l'échelle centimétrique) sur une période d'au moins sept cent mille ans. Les données des séries de désintégration naturelle des autres fronts correspondent à des vitesses de migration de l'ordre de 2 à 20 m par million d'années, ce qui est en bon accord avec la valeur estimée de la vitesse d'érosion régionale.

On a observé une redistribution du thorium sur les fronts redox, avec une tendance préférentielle au dépôt du côté réduit des fronts. Le taux de redistribution du thorium est estimé à au moins deux ordres de grandeur inférieure à celui de l'uranium. Une séparation de l'uranium et du thorium est observée quand les fronts redox se déplacent vers le bas, et le taux de séparation augmente parallèlement avec la longueur des voies d'écoulement de l'eau souterraine.

Les données succinctes qui sont fournies pour une série d'éléments stables, y compris des terres rares, confirment les observations décrites ci-dessus pour l'uranium. Elles indiquent que les zones voisines des fronts redox contiennent en général des concentrations élevées de la plupart de ces éléments, ce qui est à mettre en relation avec la dissolution active sur les fronts. Il en résulte une palette de distributions variée des différents éléments autour des fronts redox. Les fronts redox représentent ainsi une zone primaire de retardation, considérée comme un facteur favorable dans le cadre des considérations sur la migration de radionucléides sur de longues distances. Toutefois, cette situation présente également un aspect défavorable, à savoir que la zone de concentrations accrues se déplace en réponse au déplacement du front redox, et que, si la distance de migration est suffisante, on pourrait avoir une émergence de radionucléides en concentration élevée dans l'environnement proche de la surface.