Technical Report NTB 86-21

Une analyse de sécurité concernant la possibilité d'un stockage définitif de déchets hautement radioactifs en Suisse a été récemment publiée. Dans cette dernière, le terme source pour la migration des nucléides dans la géosphère a été estimé sur la base des limites de solubilité maximales des nucléides dans les eaux granitiques profondes. Pour permettre une description plus réaliste de la libération de déchets hautement radioactifs, stockés définitivement, il faut spécifier quantitativement, pour le dépôt considéré, la chimie du champ proche. La matrice de déchets vitrifiés, contenue dans un conteneur massif en acier, lui-même déposé horizontalement dans une galerie colmatée de bentonite de sodium constitue le champ proche tel qu'il est envisagé dans le concept suisse.

Ce travail présente d'une part un modèle qui permet de calculer, en fonction du temps, la composition chimique de l'eau interstitielle de la bentonite de sodium fortement compactée. D'autre part, les limites de solubilité et la spéciation sont calculées pour quelques actinides importants et pour le produit de fission technétium.

Le modèle se base sur la mesure de l'action de la bentonite de sodium sur une eau profonde et extrapole des données de laboratoire aux conditions de stockage. L'interaction entre la bentonite de sodium et l'eau profonde est décrite par une modèle d'échange ionique qui considère les cations échangeables suivants: sodium, potassium, magnésium et calcium. Deux hypothèses sont faites, à savoir que l'eau interstitielle de la bentonite compactée est saturée en calcite, aussi longtemps que la bentonite contient suffisamment de carbonates pour maintenir cet équilibre et d'autre part qu'il y a saturation en quartz. Le modèle prédit un pH de 9.7 et une activité de carbonate de 8 × 10^-4 M pour l'eau interstitielle de la bentonite compactée, saturée en eau profonde de référence suisse. Pour prédire le comportement à long terme de la bentonite un modèle simple a été ébauché qui considère le champ proche comme un réservoir mélangeur. Ainsi on essaye de modeler l'échange continu de l'eau profonde entre le champ proche et la roche d'accueil. Le calcul montre que la bentonite de sodium se transforme lentement en bentonite de calcium. Cette transformation durera, grossièrement estimé, environ deux millions d'années. L'altération en illite de la bentonite de sodium n'est pas considérée.

Les compositions chimiques du champ proche ainsi modelée sont à la base du calcul des limites de solubilité et de la spéciation des éléments suivant: uranium, neptunium, plutonium, thorium, américium et technétium. Il est supposé que le potentiel d'oxydoréduction du champ proche est déterminé par les produits de corrosion des conteneurs en acier. Sauf pour l'uranium et le neptunium, les limites de solubilité dans l'eau interstitielle du champ proche sont inférieures à celle des eaux granitiques non perturbées. Les solubilités de l'uranium et du neptunium dans le champ proche peuvent dépasser de plusieurs ordres de grandeur celles du champ éloigné, ce qui peut provoquer une brusque diminution de la concentration à la limite des champs ou à l'intérieur du matériau de colmatage. La formation de colloïdes d'uranium et de neptunium dans cette zone ne peut pas être exclue avec certitude. La libération de tels colloïdes dans la géosphère dépendrait fortement de leur stabilité et de leur migration.

Chimiquement, la bentonite de calcium semble être plus stable que la bentonite de sodium. L'influence des paramètres clés sur la spéciation des nucléides tels que le pH et la concentration en carbonates est nettement plus faible en milieu bentonite de calcium qu'en milieu bentonite de sodium. C'est pourquoi, l'utilisation de la bentonite de calcium devrait être préférée à celle de sodium, d'autant plus que la prédiction du terme source pour le transport des radionucléides dans la géosphère serait plus sûre.