Technical Report NTB 17-05

Chemistry of selected dose-relevant radionuclides

Si l'on considère les résultats des calculs de dose effectués dans le cadre de l'étude de sûreté préliminaire présentée à l'étape 2 du Plan sectoriel (Nagra 2014a), on observe que seul un très petit nombre de radionucléides contribue aux débits de dose obtenus. Parmi ces radionucléides figurent C-14 (relâchement instantané et congruent), Cl-36, Se-79 et I-129. Cette constatation peut s'expliquer par le fait que, dans un environnement dominé par l'argile ou le ciment, ces radionucléides sont peu retardés, et/ou parce que l'on ignore leur spéciation chimique. Le présent rapport rassemble des informations sur l'inventaire, la spéciation chimique dans les types de déchets concernés et les processus de transfert dans l'argile et/ou le ciment (sorption et diffusion) – ceci pour les radionucléides suivants : Cl-36, Se-79, Ag-108m et I-129. Les recherches sur la spéciation et le retard de C-14 sont actuellement en cours, de sorte que le rapport correspondant sera publié séparément. Sur la base des publications existantes, le présent rapport étudie les origines des incertitudes, décrit la complexité et la nature des déchets d'où proviennent les radionucléides, estime la spéciation potentielle de chaque élément et suggère des pistes de recherche pour parvenir à réduire les incertitudes. Le rapport conclut que des études spécifiques permettrait de réduire encore les incertitudes relatives à l'inventaire et à la spéciation de Cl-36, Se-79 et Ag-108m. Dans le cas de Cl-36, le fait de vérifier l'inventaire de Cl-36 dans les éléments combustibles usés, les gaines et l'acier inoxydable permettrait de réduire sa contribution au débit de dose. Concernant Se-79, des essais thermodynamiques et de modélisation portant sur le système Se(cr) ⇌ Se(aq) et l'absorption du Se par les sulfures peuvent réduire leur impact sur le débit de dose. Une étude similaire du système Ag(cr) ⇌ Ag(aq) permettrait également de clarifier la spéciation et la solubilité de Ag-108m. Enfin, pour I-129, le présent rapport doit cependant conclure que des études supplémentaires ont très peu de chances de réduire sa contribution au débit de dose, car sa spéciation chimique et son inventaire sont bien connus et ont été largement caractérisés.