Technical Report NTB 12-01

The Long Term Geochemical Evolution of the Nearfield of the HLW Repository

Le travail présenté dans ce rapport se concentre sur l'évolution spatio-temporelle du champ proche d'un dépôt de stockage pour déchets de haute activité (DHA) situé dans les Argiles à Opalinus.

Le champ proche d'un tel site de stockage comprend principalement le combustible nucléaire irradié, les déchets vitrifiés, les conteneurs (pour les besoins de ce rapport, on considère qu'ils sont en acier au carbone), la bentonite compactée et un revêtement en béton projeté. Pendant la période d'un million d'années considérée dans les analyses de sureté, ces composants vont interagir chimiquement les uns avec les autres, ce qui pourra modifier leurs propriétés de rétention.

Pour commencer et comme point de référence, les Argiles à Opalinus, la bentonite, le revêtement en béton (minéralogies et chimies des eaux) ainsi que le conteneur en acier sont brièvement décrits dans leur état initial.

Les processus susceptibles d'influencer l'évolution du dépôt dans le temps et dans l'espace – et qui opèrent souvent à différentes échelles temporelles – sont: l'interaction du revêtement en béton avec la bentonite compactée et les Argiles à Opalinus, les gradients de température engendrés par la chaleur issue des déchets à haute activité, les changements minéralogiques induits dans la bentonite par les interactions avec les produits de corrosion des conteneurs en acier et finalement, la dissolution du combustible irradié et des déchets de haute activité vitrifiés. Les conséquences de ces processus, en fonction du temps, sur l'efficacité à long terme des barrières ouvragées ont été estimées, notamment au regard de la solubilité des radionucléides et des propriétés de sorption, de diffusion et de gonflement de la bentonite.

Les principales conclusions sont les suivantes: l'interaction avec le revêtement en béton (dont on suppose qu'il a une épaisseur de 15 cm) affectera la bentonite sur une profondeur bien inférieure à 13 cm sur une échelle de temps s'élevant à un million d'années, entrainant la production d'argiles, d'hydroxydes, de carbonates, de silicate de calcium hydraté et d'aluminosilicates. La pression de gonflement et la capacité de rétention en seront diminuées, mais demeureront supérieures à zéro.

Les résultats des études expérimentales et de modélisation suggèrent que les altérations provoquées par les transitoires thermiques en période de post-fermeture auront des répercussions sur les propriétés de gonflement et de rétention de la bentonite. Toutefois, ces processus n'affectent pas la moitié extérieure de l'épaisseur de bentonite et celle-ci pourra encore assumer pleinement son rôle de tampon.

On considère que les propriétés de sorption ainsi que la pression de gonflement de la bentonite ne seront pas altérées par la dissolution du combustible irradié et des déchets vitrifiés. Cependant, il sera nécessaire d'étudier les effets potentiels du bore, libéré par les déchets de haute activité vitrifiés, sur la complexation des cations à hautes charges.

Des études récentes suggèrent que le Fe2+ libéré lors de la corrosion des conteneurs en acier peut entrainer une altération de la montmorillonite à des températures inférieures à 100 °C, conduisant à la formation de smectites riches en Fe ou d'argiles non-gonflantes et de chlorites. Du fait que les smectites riches en Fe ont des propriétés similaires à la montmorillonite qu'elles remplacent, le processus n'aura pas de conséquences significatives sur les propriétés de rétention et de gonflement du champ proche, qui maintiendra sa fonction de barrière. En revanche, s'il y a formation d'argiles non-gonflantes ou de chlorites, on doit s'attendre à des modifications significatives, avec une diminution de la pression de gonflement et de la capacité de sorption.

La libération de fer à partir des conteneurs corrodés est un processus lent. Des estimations basées sur les taux de corrosion indiquent que 100'000 à 200'000 ans seront nécessaires à une corrosion complète des conteneurs et à la transformation de la montmorillonite correspondante. La situation décrite ici constitue un scénario de type "worst case". D'autres phases ferrifères telles que la magnétite ou la sidérite sont stables dans ce type d'environnement et diminuent l'accessibilité de Fe2+ pour la transformation de la montmorillonite. Ceci signifie que des quantités considérables de bentonite seront encore disponibles un million d'années après la fermeture du dépôt de stockage.