Technical Report NTB 09-03

En Suisse, la procédure de sélection des sites pour le stockage géologique des déchets de haute activité (DHA), ainsi que de faible et moyenne activité (DFMA), a été définie par l’Office fédéral de l’énergie (OFEN) dans la Conception générale du plan sectoriel «Dépôts en couches géologiques profondes». Au cours de l’étape 2 du plan sectoriel, des sites potentiels seront identifiés au sein des régions d’implantation sélectionnées à l’étape 1 en raison du contexte géologique favorable. Les roches d’accueil jugées adéquates sont les argiles à Opalinus, le «Brauner Dogger» («Dogger brun»), les Couches d’Effingen et les formations marneuses de l’Helvétique. Pour les analyses préliminaires de sûreté requises par la procédure de sélection, on a notamment besoin de données sur la rétention des radionucléides par la roche d’accueil. Ce rapport décrit une méthode pour élaborer une base de données de sorption générique («GR-SDB») pour des roches argileuses. Cette méthode sera utilisée pour compiler les bases de données de sorption spécifiques aux roches d’accueil potentielles.

La teneur en phyllosilicates est présentée comme le principal facteur influant sur la sorption dans les roches argileuses. Ces minéraux sont particulièrement aptes à retenir les métaux par le biais de mécanismes d’échange cationique et de complexation de surface. D’une façon générale, le degré de sorption est directement lié à la teneur en phyllosilicates (du type 2:1: illite, smectite, interstratifiés illite/smectite). C’est ce paramètre qui traduit le mieux le potentiel de sorption d’un assemblage de minéraux donné. Par conséquent, les valeurs de sorption obtenues pour l’illite ont été utilisées en priorité comme données d’entrée pour la base de données de sorption générique.

Un second facteur ayant un impact sur la sorption est la composition chimique des eaux interstitielles. Dans ce rapport, des compositions d’eaux interstitielles génériques ont été choisies à partir d’une compilation de données analytiques des eaux souterraines de différentes formations géologiques suisses. Afin de couvrir la plage de force ionique (I) et de pH des eaux souterraines suisses pour les différentes roches argileuses, cinq eaux souterraines génériques ont été définies pour chaque type de roche en combinant des valeurs faibles, intermédiaires et élevées de force ionique et de pH.

Les bases de données de sorption génériques pour les conditions in situ ont été élaborées en utilisant des facteurs de conversion (CF). Ces facteurs permettent de convertir les valeurs de sorption obtenues pour l’illite en valeurs de sorption représentatives de la minéralogie et de la chimie des eaux définies pour les conditions génériques données. Les facteurs de conversion sont utilisés pour ajuster les valeurs de sorption en fonction de la minéralogie (CF_min), des valeurs pH (CF_pH) et de la spéciation (CF_spec) des radionucléides. Un facteur de conversion Laboratoire→Roche (CF_Lab→Field) a été introduit afin d’ajuster les données de sorption provenant d’expériences en suspension («en batch») aux conditions in situ de la roche intacte.

Dans les analyses de sûreté, on utilise la roche calcaire pour représenter une roche argileuse altérée par des réactions chimiques telles que la perturbation alcaline, et qui a ainsi perdu ses propriétés de sorption. On part du principe que la teneur en phyllosilicates de la roche calcaire est très faible et que seule la rétention par la calcite entre en ligne de compte. Pour la calcite, il existe très peu de données de sorption expérimentales et les mécanismes de rétention sont encore mal compris. Toutefois en confrontant les valeurs de sorption (log Rd) au rayon ionique des métaux respectifs, on trouve entre ces deux mesures une corrélation linéaire acceptable. Cette corrélation linéaire est utilisée afin de compléter le peu de données expérimentales qu’on trouve dans la base de données de sorption pour les roches calcaires.