Technical Report NTB 04-09

A Report of the Spent Fuel Stability (SFS) Project of the 5th Euratom Framework Program:Spent Fuel Evolution under Disposal Conditions – Synthesis of Results from the EU Spent Fuel Stability (SFS) Project

Entre 2002 et 2004, de nombreuses organisations européennes ont coopéré au projet SFS (Spent Fuel Stability) de la CE, concernant la stabilité des assemblages de combustibles usés en condition de stockage. L’objectif du projet SFS était de développer un modèle fiable et robuste décrivant le terme source des assemblages de combustibles usés. Le modèle a été élaboré en particulier pour être utilisé par les agences de gestion des déchets chargées d’évaluer la faisabilité et la sûreté de systèmes potentiels de stockage géologique pour assemblages de combustibles usés; il peut être appliqué dans le cadre d’analyse de sûreté quels que soient le pays et l’architecture de dépôt.

Un nouveau modèle a été mis au point pour décrire le relâchement des produits de fission à court terme (Instant Release Fraction, IRF). Il repose sur un pronostic des produits de fission relâchés par diverses microstructures du combustible (vides, arêtes, bordures de grains) et d’une diffusion potentielle des produits de fission à travers le solide (solide state diffusion) avant la rupture du conteneur. Quant à la matrice d’oxyde du combustible usé, elle est décrite par le Modèle d’Altération de la Matrice (MAM); celui-ci prend en compte la production d’oxydants par radiolyse de l’eau à l’interface avec le combustible, l’oxydation de la surface du combustible par les oxydants produits par radiolyse, ainsi que le relâchement subséquent d’uranium sous l’influence des ligands aqueux. En conséquence, un ensemble important de données expérimentales fut recueilli dans le but (i) d’améliorer l’actuel schéma des cinétiques de radiolyse, (ii) de déterminer la relation entre le taux d’altération du combustible et l’activité alpha en menant des expérimentations sur des échantillons d’UO2 dopés aux rayons alpha, et (iii) de tester expérimentalement un possible effet inhibiteur de l’hydrogène sur la dissolution du combustible. Ces résultats ont permis de développer un nouveau MAM et de l’étalonner sur la base d’expérimentations conduites sur des échantillons d’UO2 inactifs; il reste cependant à y incorporer entièrement l’effet de l’hydrogène. Un modèle intégrant IRF et MAM a finalement servi à illustrer le comportement à long terme d’assemblages représentatifs de combustibles usés stockés dans des roches d’accueil granitique, saline et argileuse.

Les conclusions du projet SFS ont amélioré de façon significative la compréhension des phénomènes qui peuvent affecter le relâchement des radionucléides des assemblages de combustibles usés dans des conditions de stockage; elles permettent, par ailleurs, d’identifier plus précisément les domaines dans lesquelles il reste des incertitudes et où de futures recherches seraient nécessaires.