Technical Report NTB 03-07

Les Argiles à Opalinus (OPA) constituent la formation d'accueil envisagée pour un dépôt destiné aux assemblages combustibles usés (AC), aux déchets de haute activité vitrifiés (DHA) issus du retraitement des assemblages combustibles, ainsi qu’aux déchets de moyenne activité à vie longue (DMAL) en Suisse. En raison de la faible conductivité hydraulique de ces argiles (10^-14 - 10^-13 m·s^-1), les transports de solutés au travers de la formation s'effectuent en majorité par diffusion. La présente étude aborde la diffusion de l'eau tritiée (HTO), ainsi que de ³⁶Cl^-, ¹²⁵I­^- et ²²Na⁺ au travers d'échantillons d'Argiles à Opalinus. Les échantillons proviennent du laboratoire souterrain du Mont Terri, où la couche d'OPA est située à une profondeur de -200 à -300 m par rapport à la surface du sol, et du forage de Benken (Weinland zurichois), où la couche d'OPA est située à une profondeur de -539 à -652 m.

Les coefficients de diffusion effectifs (D_e), les capacités de la roche (α) et les porosités accessibles à la diffusion (ε) ont été mesurés par le biais de la technique de la "through­-diffusion". On a mesuré le transport (c'est-à-dire la diffusion) perpendiculairement et parallèlement au litage. Des cellules spéciales permettant d'appliquer une contrainte de confinement axiale ont été mises au point. Les contraintes appliquées étaient comprises entre 1 et 5 MPa pour les échantillons du Mont Terri, et entre 4 et 15 MPa pour les échantillons de Benken, les valeurs supérieures correspondant aux contraintes de confinement in-situ pour chaque site respectif. Pour les expériences, on a utilisé des équivalents synthétiques de l'eau interstitielle des Argiles à Opalinus, dont les principaux composants sont Na⁺ et Cl^- (Mont Terri: I = 0.39 M; Benken: I = 0.20 M).

On a observé que les coefficients de diffusion effectifs n'étaient que marginalement affectés par les contraintes appliquées. Dans le cas des échantillons du Mont Terri, une augmentation de la pression de 1 à 5 MPa a entraîné une diminution du coefficient de diffusion de 20% pour HTO, 27% pour ³⁶Cl^-, 29% pour ¹²⁵I­^- et 17 % pour ²²Na⁺ Pour les échantillons de Benken, le passage de 4 à 15 MPa a entraîné une baisse du D_e de 17% pour HTO, 22% pour ³⁶Cl^-, 32% pour ¹²⁵I­^- et 17 % pour ²²Na⁺. Par ailleurs, les coefficients de diffusion pour ³⁶Cl^- se sont avérés inférieurs à ceux observés pour HTO, ce qui peut être interprété comme une conséquence d'un phénomène d'exclusion anionique. Toutefois, ce phénomène d'exclusion ionique est moins marqué pour les échantillons du Mont Terri que pour ceux de Benken, ce qui peut s'expliquer par le fait que l'eau du Mont Terri utilisée pour les expériences avait une force ionique supérieure. La diffusion de ²²Na⁺ est du même ordre que celle de HTO dans le cas des argiles du Mont Terri. Pour celles de Benken, la valeur observée pour ²²Na⁺ est deux fois supérieure à celle de HTO. Cette différence n'a pas encore pu être expliquée. Des observations semblables ont été faites par ANDRA (1999) pour le Callovo-Oxfordien au site de Meuse/Haute-Marne.

Pour ¹²⁵I­^-, on observe un effet de retard par rapport à ³⁶Cl^-, causé par la faible sorption de ¹²⁵I­^-­ sur les Argiles à Opalinus. Si l'on calcule les coefficients de diffusion à partir de la capacité de la roche en postulant que la porosité accessible à la diffusion de ¹²⁵I­^- est la même que pour ³⁶Cl^-, on obtient des valeurs comprises entre 0.01 et 0.02 cm³·g^-1. Les coefficients de diffusion effectifs pour ¹²⁵I­^- sont du même ordre que ceux observés pour ³⁶Cl^-­.

Les données de la "out-diffusion" pour HTO, ³⁶Cl^- et ²²Na⁺ concordent largement avec les données de la "through-diffusion". Dans le cas de ¹²⁵I­^-, la concordance est moindre. Le flux calculé en dérivant D_e et α des paramètres de la "through-diffusion" est inférieur au flux effectivement observé. Ceci montre que d'autres processus (encore indéterminés) sont à l'oeuvre. Des recherches supplémentaires s'avèrent ici nécessaires.

Les coefficients de diffusion mesurés au cours de cette étude sur les échantillons du Mont Terri concordent avec les mesures récentes effectuées par trois autres laboratoires dans le cadre d'un exercice de comparaison. Pour les porosités accessibles à la diffusion, on observe cependant une plus large répartition des valeurs. On peut en conclure que la technique de la "through-diffusion" n'est pas la méthode la plus sûre pour mesurer la porosité.

La diffusion parallèle au litage est plus rapide que la diffusion perpendiculaire au litage. Les coefficients de diffusion effectifs pour la diffusion parallèle au litage sont un facteur 4 - 6 plus larges que pour la diffusion perpendiculaire au litage. Ceci est dû à la structure en feuillets des Argiles à Opalinus, où le facteur d'obstruction est plus faible pour la diffusion dans le sens du litage. Ceci a été observé aussi bien pour HTO, ³⁶Cl^- que ²²Na⁺. Cette anisotropie est plus prononcée pour les argiles de Benken que pour celles du Mont Terri, ce qui montre qu'à Benken, l'orientation des feuillets est plus marquée.

La sensibilité à la température de la diffusion de HTO dans les Argiles à Opalinus est de type Arrhenius. Toutefois, l'énergie d'activation (22 kJ·mol^-1) est supérieure aux valeurs observées pour la diffusion dans de l'eau (bulk water) (18 kJ·mol^-1). Ceci indique que l'eau confinée dans les pores étroits des Argiles à Opalinus a, pour une part, une structure différente.

La mesure de la diffusion de HTO sur des échantillons d'OPA prélevés à des profondeurs différentes montre que les coefficients de diffusion effectifs pour la diffusion perpendiculaire au litage décroissent au fur et à mesure que la profondeur augmente. Cependant, la différence observée entre les limites supérieures et inférieures de la couche d'OPA ne dépasse pas un facteur d'1,5. Pour la diffusion parallèle au litage, on n'a pas observé de différence entre les différentes profondeurs. Ceci pourrait indiquer que les Argiles à Opalinus sont très homogènes du point de vue de leurs propriétés de diffusion.

Le coefficient de diffusion effective mesuré pour le HTO en OPA est en bon accord avec des valeurs mesurés en cas d’autres roches sédimentaires et peut être lié à la porosité en utilisant la loi d’Archie avec l’exponant m=2.5.