Technical Report NTB 02-22
Project Opalinus Clay: Radionuclide Concentration Limits in the Cementitious Near-Field of an ILW Repository
L'étude de faisabilité d'entreposage de la Nagra (Cedra), actuellement en cours, inclut une chaîne de modèles quantitatifs visant à décrire le comportement des radionuclides pouvant s'échapper du dépôt. Dans cette chaîne de modèles, le présent rapport fournit les ainsi nommées "solubilités limites" (les concentrations maximales attendues) des radionuclides importants pour la sûreté des dépôts de LMA posés dans un environnement réducteur du ciment.
D'un point de vue chimique les eaux interstitielles des matrices hydratées de ciment fournissent un environnement exceptionnel. Comparé aux eaux souterraines habituelles montrant des valeurs pH autour de 8, les eaux interstitielles de ciment sont fortement alcalines avec des valeurs pH de 12.5 à 13.5 et ne contiennent presque pas de carbonate et seulement peu de sulfate. Les oxydes et les hydroxydes déterminent principalement la solubilité et la spéciation des éléments.
Les calculs de solubilité et de spéciation dans les eaux interstitielles de la bentonite ont été exécutés pour la majorité des 36 éléments réputés potentiellement importants en utilisant la base de données thermodynamique chimique (TDB) de la Nagra et du PSI très récemment mise à jour. Si possible, les concentrations maximales compilées dans ce rapport dépendent des calculs de modélisation géochimique. Toutes les données thermodynamiques non incluent dans la TDB (Nagra/PSI) sont explicitement indiquées dans le rapport afin de fournir une documentation complète garantissant la qualité et bien compréhensible. Pour des raisons analogues la compilation des résultats (tableau 1) distingue clairement entre résultats calculés et recommandés. Les concentrations maximales basées sur des données entièrement documentées dans la TDB remise à jour sont présentées sous le titre "CALCULATED", tandis que les concentrations maximales, incluant des données d'autres sources, sont apparaissent sous la rubrique "RECOMMENDED".
La sensibilité des résultats au pH a été examinée en exécutant des calculs à pH 13.4, le pH de l'eau interstitielle pour ciment non altéré. La solubilité augmente principalement pour les éléments tendant à former des complexes anioniques d'hydroxyde (Sn, Pd, Zr, Ni, Eu, Cd, Mo, Co). Des conditions d'oxydation autour de +350 mV sont prévues dans l'environnement des déchets contenants du nitrate. Dans ce cas, des augmentations significatives de solubilité ont été calculées pour U, Np, Pu, Se et Ag.
Une attention particulière est portée aux incertitudes des concentrations maximales évaluées, exprimées par des limites supérieures et inférieures. Les étapes conceptuelles pour déterminer ces incertitudes sont expliquées dans la section 3. En raison d'un manque de données et de connaissances, il n'a pas toujours été possible d'évaluer les incertitudes d'une manière conforme à celle utilisée pour évaluer les concentrations maximales. Pour quelques éléments il a été nécessaire d'utiliser des informations d'origine moins fiable ou même de se baser sur des estimations pour fournir des incertitudes. Cette approche moins rigoureuse est justifiée par le fait que les incertitudes (en particulier les limites supérieures) sont considérées aussi importantes que les concentrations maximales elles-mêmes dans les analyses de sécurité. Cependant, information appropriée était disponible en mesure suffisante pour définir la limite supérieure de presque tous les nuclides importants.
