Technical Report NTB 02-17

Récemment, une base de données de sorption pour la bentonite, comprenant des valeurs obtenues à partir d'études de sorption en batch, a été développée pour une étude d'évaluation des performances concernant des déchets de haute activité "Entsorgungsnachweis". Des coefficients de distribution (K_d) déterminées pour des systèmes dispersés ont été utilisés pour calculer des coefficient de diffusion apparente (D_a), et utilisés en suite dans des calculs de transport par diffusion pour les systèmes hautement compactés. Lorsqu'une telle procédure est adoptée, la question de savoir si cela est prudent ou non se pose inévitablement.

Chaque fois que des valeurs de K_d ont été extraites, principalement d'expériences de "in-diffusion" et comparées avec celles obtenues à partir de tests en batch, des différences sont apparues. Dans la majorité des cas, les valeurs de K_d de batch sont plus élevées, parfois de façon significative. Des hypothèses telles que la "diffusion de surface" ou les "effets de constrictivité des couches doubles des pores" ont été proposées pour expliquer les incohérences. Néanmoins, bien que de telles différences aient été rapportées périodiquement durant les vingt dernières années et soient aujourd'hui généralement acceptées comme des faits avérés, il y a de façon surprenante peu d'études quantitatives qui traitent directement de ce problème. De plus, deux autres points doivent être mentionnés. Le premier est qu'un modèle de diffusion (incluant les hypothèses associées) est indispensable pour déduire des valeurs de K_d des mesures de diffusion. Donc, les valeurs de K_d calculées sont dépendantes du modèle. Le deuxième point est que trop peu d'attention a été portée aux effets potentiels de la composition chimique de l'eau, c'est-à-dire qu'une comparaison entre des valeurs de K_d est seulement valide quand la composition chimique de l'eau dans les tests en batch est la même ou très proche de la composition chimique de l'eau interstitielle dans le matériau intact. En pratique, cette condition est difficile à remplir à cause d'incertitudes concernant la composition chimique de l'eau interstitielle de la bentonite.

Ce rapport décrit une étude dans laquelle les valeurs de K_d pour Cs(I), Ni(II), Sm(III), Am(III), Zr(IV), et Np(V) ont été calculées à partir de données de "in­diffusion" publiées pour une bentonite sodique (Kunigel V1) avec une densité sèche entre 400 et 2000 kg m-³. La gamme des degrés d'oxydation des éléments considérés est représentative de ceux escomptés dans un dépôt de déchets radioactifs.

La composition chimique de l'eau interstitielle a été calculée pour chaque densité sèche et utilisée en conjonction avec des modèles de sorption et/ou avec des données de sorption en batch pour produire des prédictions en aveugle des valeurs de K_d pour la bentonite compactée Kunigel V1. Ces valeurs de K_d ont été utilisés avec des coefficients de diffusion effective (D_e) pour de l'eau tritiée (HTO) afin de calculer des valeurs de D_a en fonction de la densité sèche. Ces D_a ont été ensuite comparés aux valeurs correspondantes déduites des données expérimentales de diffusion.

Il s'agissait en fait surtout de déterminer si des incohérences existeraient entre les valeurs de D_a provenant respectivement des batch et des données de diffusion, lorsque l'on appliquait à un système spécifique des connaissances récentes concernant les processus de sorption et la composition chimique de l'eau interstitielle de la bentonite.

La conclusion préliminaire est que, en général, les différences entre des valeurs de D_a calculés/déduits des expériences de type batch avec des valeurs D_e (HTO), et celles provenant des tests de diffusion, ne sont pas grandes. Néanmoins, une considération importante à prendre en compte est la composition chimique de l'eau interstitielle de la bentonite.