Technical Report NTB 02-16

NAGRA/PSI Chemical Thermodynamic Data Base 01/01

La banque de données chimiques et thermodynamiques de Cisra/PSI a été mise à jour dans le but d'appuyer l'analyse de sécurité en cours pour le dépôt planifié en Suisse de déchets hautement radioactifs. La version 05/92 de cette banque de données distinguait entre "données essentielles" et "données complémentaires". Les données essentielles correspondent aux éléments que l’on trouve communément en concentration élevée dans les eaux naturelles. Ces données sont bien établies et n'ont pas été modifiées de manière significative dans cette mise à jour. Les données complémentaires incluent les actinides et les produits de fission, Mn, Fe, Si et Al. Notre mise à jour de la version 05/92 à 01/01 implique des révisions majeures pour la plupart des données complémentaires. Au total, plus de 70 % de notre banque de données a été revue.

Dans la mise à jour, les données pour U, Np, Pu, Am et Tc recommandées par le projet NEA-TDB, reconnu au niveau international, ont été considérées. Les raisons qui nous amènent à ne pas accepter la totalité des recommandations de NEA ont été documentées en détail. Les données thermodynamiques pour Th, Sn, Eu, Pd, Al, ainsi que la solubilité et la complexation des sulphides et silicates avec les métaux ont été extensivement révisées. Les données pour Zr, Ni et Se ont été examinées avec moins de rigueur, en considérant que ces éléments sont actuellement en révision dans le cadre de la phase II du projet NEA-TDB.

Les enseignements tirés de cet effort de deux ans effectué par notre équipe, peuvent être résumés de la façon suivante. (1) Les révisions accomplies, ainsi que l'évaluation critique des recommandations de NEA, ont amélioré la consistance chimique et la qualité des données sélectionnées. La preuve en est apportée par la comparaison entre elles des constantes de complexation pour les états d'oxydation M(III) et M(IV) des actinides et des produits de fission. (2) D'autre part, nous avons pu discerner des lacunes majeures dans les données, en particulier l'absence de nombreux complexes du carbonate. (3) Pour certains systèmes, par exemple ThO2 - H2O et UO2 - H2O, l'ensemble des données expérimentales n’a pas pu être décrite par une série unique de constantes thermodynamiques. Dans ce cas, une approche pragmatique basée sur les données de solubilité a été choisie.