Technical Report NTB 02-15

Diffusion of Tritiated Water (HTO) and 22Na+-ions through Non-degraded Hardened Cement Pastes – II. Modelling Results

Dans ce rapport, sont présentés la procédure et les résultats d'une étude par modélisation inverse concernant la diffusion d'eau tritiée (HTO) et d'ions 22Na+ à travers des pastilles de ciment durcies hautement poreuses avec un rapport ciment/eau de 1.3 et dans la première phase de dégradation du ciment.

Pour l'analyse, deux modèles alternatifs ont été appliqués: 1) un modèle de diffusion où une possible sorption du traceur a été entièrement négligée et 2) un modèle de diffusion avec une sorption linéaire. L'analyse de la phase ayant servi à la diffusion a permis d'extraire des valeurs pour le coefficient de diffusion effectif (De) et le facteur de capacité du minéral (α).

Les deux modèles ont pu simuler aussi bien les courbes de diffusion et les considérations d'équilibre des masses n'ont pas permis clairement de préférer un des deux modèles en compétition. Mais des prévisions en aveugle pour la diffusion de traceur déjà incorporé au ciment en utilisant les meilleurs paramètres de l'ajustement déduits de l'analyse de la diffusion "à travers" ont donné de claires indications que la sorption linéaire devait être inclue dans le modèle de diffusion.

Les valeurs de Kd extraites pour HTO sont en excellent accord avec les valeurs des expériences de sorption en batch et sont de l'ordre de 0.8· 10-3 m3/kg. Celles pour 22Na+ sont de l'ordre de 1.0 · 10-3 m3/kg et sont deux fois plus importantes que les valeurs des expériences de sorption en batch. Les valeurs des coefficients de diffusion effectifs sont pour HTO de l'ordre de (2-3) · 10-10 m2/s et pour le sodium grossièrement deux fois plus petits que pour HTO.

Premièrement, l'immobilisation du traceur observé a pu partiellement être attribué à un échange isotopique; le processus le plus évident qui pourrait rendre compte de la part restante de la masse du traceur immobilise est la diffusion dans un second type de porosité, les pores "impasse".

Deuxièmement, les résultats et les conclusions qui se dessinent sont encourageantes pour des investigations futures; par conséquent aucune déficience majeure concernant l'équipement utilisé et la méthodologie de modélisation n'a pu être détecté. Dans le rapport, néanmoins, sont faites quelques suggestions pour des expériences nouvelles et améliorées qui pourraient élucider le mécanisme de déposition des traceurs qui joue un rôle crucial dans les expériences de diffusion utilisant des matériaux cimentés.