Technical Report NTB 91-11

The adsorption of Cs+, Sr2+ and Ni2+ on bitumenA mechanistic model

L'adsorption des radionucléides sur la matrice des déchets (ciment, bitume) aurait un effet positif et contribuerait à retarder la migration des radionucléides relâchés vers la géosphère et la biosphère. Pour les modèles d'analyse de sécurité, il est important de savoir si les radionucléides sorbent à la matrice.

Dans le présent travail, la sorption du 137Cs+85Sr2+ et 63Ni2+ sur le bitume pur a été étudiée en fonction du pH et de la force ionique de la solution d'équilibre. Des émulsions de bitume bien caractérisées ont été utilisées.

La surface de bitume a une charge négative à cause de la déprotonation des groupes carboxyliques légèrement acides dans l'interface. La densité des groupes fonctionnels atteint 1.37 × 1018 groupes/m2 et le modèle: «Ionisable Surface Group» décrit bien le comportement de la déprotonation.

Le Cs+, le Sr2+ et le Ni2+ sorbent à la surface de bitume à la suite de trois processus différents, à savoir: l'échange ionique, la complexation en sphère externe et la complexation en sphère interne. L'adsorption dépend du pH et la force ionique de la solution.

Dans les conditions du champ proche d'un dépôt de déchets radioactifs, Cs+ et Sr2+ ne sorbent pas sur le bitume à cause des compétitions avec Na+, K+ et Ca2+ présents dans la solution dans les pores du ciment en contact avec le bitume.

La sorption de Ni2+ est aussi négligeable parce que la formation des complexes hydroxyliques neutres où négatifs dans la solution sont en compétition avec la sorption. On présume que d'autres radionucléides hydrolysables importants ont un comportement analogue à celui du Ni2+.

La conclusion principale de cette étude est que l'adsorption des radionucléides (cations et anions) dans des conditions du champ proche d'un dépôt cimenté est très faible. Par conséquent, il n'y a aucun intérêt à considérer ce processus dans les études d'analyse de sécurité.