Technical Report NTB 91-10

Plusieurs programmes nationaux de stockage final de déchets de faible et moyenne activité (DFMA) prévoient de les isoler dans une matrice à base de ciments ou de les placer dans des dépôts colmatés avec de tels matériaux. Par ailleurs quelques pays envisagent le stockage de déchets de moyenne activité à longue vie (dits TRU) dans une zone particulière d'un dépôt final pour déchets de haute activité (DHA) dans un environnement où prédominent les ciments. Le ciment et le béton sont essentiellement choisis pour leurs bonnes caractéristiques techniques mais de plus la faible solubilité dans l'eau interstitielle hyperalcaline du ciment de la plupart des radionucléides qui font problème ainsi que les propriétés de sorption remarquables des matériaux de colmatage à base de ciment, constituent d'importants facteurs de sécurité.

Les modèles d'interaction entre l'eau souterraine de la formation d'accueil et le ciment/béton suggèrent qu'initialement apparaissent des fluides de lixiviation KOH et NaOH suivis d'une longue période de fluides de lessivage tamponnés au Ca(OH)₂. De telles solutions vont agir sur la formation d'accueil et pourraient bien altérer les propriétés de la roche, notamment à proximité du dépôt final. Cela peut conduire à une altération des propriétés retardatrices initiales (y compris la forme des fractures aquifères ou la nature des minéraux sorbants) qui au départ avaient conduit à la sélection du site de dépôt final, ce qui est du plus haut intérêt, du point de vue de l'évaluation de la sûreté.

Jusqu'ici quelques-uns de ces processus ont été étudiés en laboratoire, mais, comme toujours, les résultats sont quelque peu ambigus en raison de la durée nécessairement limitée des essais. Cela est encore compliqué par le fait que pour obtenir des résultats dans un délai raisonnable, la plupart des expériences doivent être exécutées à des températures élevées qui ne sont pas réalistes, ce qui rend l'extrapolation des résultats aux conditions en rapport avec celles d'un dépôt final encore plus problématique que d'ordinaire.

Une autre méthode pour juger les modèles de comportement d'un dépôt final existe toutefois: l'étude de systèmes naturels appropriés qui d'une certaine façon sont similaires aux processus ou aux systèmes rencontrés dans un dépôt final. Cette approche (ordinairement appelée étude d'analogies naturelles) présente l'avantage d'étudier des processus pertinents sur des échelles de temps plus réalistes et, lorsque le site de l'analogie est sélectionné avec soin, sous des conditions plus proches de la réalité que celles qui peuvent être reproduites en laboratoire. Bien qu'aujourd'hui les analogies naturelles jouent un rôle bien reconnu dans les analyses de sûreté de dépôts finals pour déchets radioactifs, ce n'est que très rarement que des analogies ont été examinées dans le cadre d'un dépôt final à base de ciments. Une exception notable à ce jour est représentée par le projet d'Oman, cofinancé par la Nagra et UK Nirex, où des codes thermodynamiques géochimiques ont été testés et le comportement de microbes dans un système hyperalcalin a été examiné. Les résultats de cette étude furent suffisamment encourageants pour persuader la Nagra et UK Nirex, cette fois en association avec Ontario Hydro, de poursuivre de telles études d'analogies, ce qui a conduit à la présente étude à Maqarin, dans le nord-ouest de la Jordanie.

Ce site diffère de celui de l'ophiolite d'Oman par le fait que la chimie de l'eau souterraine hyperalcaline est contrôlée par des minéraux et gels de ciments naturels, ce qui constitue une analogie encore meilleure pour un dépôt final à base de ciments. De plus ce site présente un taux relativement élevé d'U et autres éléments intéressants pour l'évaluation de la sûreté d'un dépôt final de déchets radioactifs.

La Nagra, Ontario Hydro et UK Nirex cofinancèrent l'étude d'une série de processus pertinents pour le comportement d'un dépôt final à base de ciments, comprenant:

• L'interaction entre des eaux souterraines hyperalcalines et une formation d'accueil non-altérée; la première étude de ce type s'est concentrée sur un processus directement analogue à la réaction potentielle de fluides de lixiviation hyperalcalins provenant d'un dépôt final à base de ciments avec la roche d'accueil
• L'évaluation de la solubilité et de la spéciation d'éléments traces dans des eaux hyperalcalines en vue de tester les bases de données des codes thermodynamiques géochimiques, notamment pour les éléments intéressant l'évaluation du comportement d'un dépôt final (incluant U, Th, Ra, Pb, Se, Ni et Sn)
• L'estimation de la signification de l'activité microbienne dans des systèmes hyperalcalins, afin de déterminer l'impact probable de cette activité dans le champ proche d'un dépôt final à base de ciments
• La mesure des populations de colloïdes dans des eaux souterraines hyperalcalines à titre de guide pour le rôle des colloïdes dans et aux alentours du champ proche d'un dépôt final à base de ciments, la première étude de ce type
• L'évaluation de la réaction de carbonatation du mortier en relation avec l'atténuation du ¹⁴C dans les barrières ouvragées en ciment d'un dépôt final pour HLW (combustible irradié).

Pour le cas de l'interaction entre des eaux souterraines hyperalcalines et la formation d'accueil, seules des données préliminaires sont présentées ici en raison de la nécessité de tout d'abord pleinement caractériser de façon détaillée le matériau source à base de ciments considéré. Néanmoins les données initiales présentées ici ainsi que celles d'un rapport associé (Milodowski et al., 1992) montrent une interaction évidente entre l'eau souterraine hyperalcaline et la roche d'accueil. La totalité des implications des résultats ne sont pas encore claires mais des études complémentaires sont actuellement en cours sur d'autres matériaux provenant de Maqarin.

Les essais relatifs aux bases de données se sont révélés être des succès, de nombreuses inconsistances ayant été clairement identifiées. D'autres tests ont également été faits pour le Ni et le Sn suite à une réévaluation des bases de données par comparaison avec des essais en laboratoire soigneusement contrôlés. De façon générale toutes les bases de données se sont révélées situées du côté de la prudence (par ex. en surestimant les solubilités) bien que les phases minérales comprises dans ces bases de données ne constituaient qu'une piètre représentation de la réalité. Cela est en soit rassurant du point de vue de l'évaluation de la sûreté, mais plus important peut-être est le fait que dans la plupart des cas les concepteurs de modèles ont été à même d'expliquer de façon précise pourquoi des différences apparaissaient entre les pronostics des codes et la réalité, ce qui contribue à renforcer la confiance placée dans les bases de données utilisées. Un échec significatif est représenté par le cas de l'U pour lequel les bases de données sont en contradiction évidente en ce qui concerne les spéciations de l'U et leurs solubilités et aucune d'elles ne prédit particulièrement bien le comportement de l'U dans un système naturel.

Les études microbiologiques indiquent que c'est la disponibilité d'éléments nutritifs qui semble piloter l'activité microbienne plutôt que des conditions de pH élevé. Ceci a des implications importantes pour les concepts de dépôts finals pour lesquels on ne peut démontrer de façon spécifique l'existence d'une faible activité microbienne du fait de la pénurie d'éléments nutritifs.

La dégradation de ciments peut intensifier les populations de colloïdes dans et aux alentours du champ proche d'un dépôt final à base de ciments, bien que la propension du ciment à produire des colloïdes n'ait été que peu étudiée en fait. Les données élaborées ici sont par conséquent d'une grande importance car elles représentent les seuls résultats connus pour les colloïdes dans des eaux souterraines hyperalcalines âgées. Les données indiquent de faibles populations de colloïdes par comparaison avec d'autres eaux souterraines sédimentaires, malgré le fait que certains types de colloïdes devraient être stables sous conditions hyperalcalines et que les fractures relativement ouvertes du site de Maqarin ne devraient probablement guère offrir beaucoup de possibilités significatives de filtration des colloïdes.

Bien que peu de choses soient connues au sujet de la chimie des colloïdes, il est au moins certain que seulement un peu d'U leur soit associé. Ceci est contraire aux prévisions antérieures (observations à Oman) relatives à l'U colloïdal sous conditions hyperalcalines.

Il y a toutefois lieu de relever que les populations de colloïdes mesurées ici sont peut-être faibles en raison de précipitations durant le stockage des échantillons et que ces données doivent par conséquent être considérées comme préliminaires jusqu'à ce que les travaux puissent être répétés avec un dispositif de collecte des colloïdes in-situ.

L'étude de carbonatation du mortier a été menée à titre d'effort modeste pour évaluer le potentiel d'études de systèmes naturels en vue de compléter des essais en laboratoire. Les résultats montrent que la carbonatation a été extensive dans quelques zones à Maqarin et que ce site pourrait par conséquent être étudié comme analogie pour les réactions de carbonatation de dépôts finals et de retardement par ¹⁴C.

De façon générale le projet d'analogies naturelles de Maqarin a livré des données précieuses (uniques dans certains cas) relatives aux interactions entre fluides de lixiviation hyperalcalins et roche d'accueil, les populations microbiennes et colloïdales dans des eaux souterraines hyperalcalines ainsi qu'au sujet de l'applicabilité des bases de données actuelles pour les codes thermodynamiques géochimiques utilisés pour évaluer le relâchement de radionucléides d'un dépôt final à base de ciments. Dans quelques cas les résultats de l'étude ont déjà été introduits dans les calculs d'évaluation de sûreté de dépôts finals et ils seront probablement encore utilisés bien davantage, les co-participants au projet se dirigeant vers la réalisation de leurs propres dépôts finals à base de ciments.