Technical Report NTB 91-06

Grimsel Test SiteBatch sorption experiments with iodine, bromine, strontium, sodium and cesium on Grimsel mylonite

Un programme «laboratoire-support» précède les expériences de migration au laboratoire souterrain du Grimsel. Ce rapport présente les résultats des expériences de sorption en «batch» réalisées avec l'iode, le brome, le sodium, le strontium et le césium dans le cadre du programme.

Puisque la protomylonite constituant la faille du site de migration (AU 96) n'est pas disponible en quantité suffisante, la mylonite d'une faille adjacente (AU 126) a été utilisée durant toutes des expériences au laboratoire. Le travail dans son ensemble a été réalisé en boîte à gant sous atmosphère d'azote avec faible concentration en O2 et CO2 (< 10 ppm). La mylonite était équilibrée avec l'eau souterraine naturelle du Grimsel (NGW) préalablement à tout test de sorption. La première série de test a eu lieu sans agitation (pour éviter la formation de nouvelles surfaces). Ceci engendra la sédimentation de la mylonite et conduisit à une cinétique lente. C'est pourquoi, par la suite, une agitation modérée fut utilisée.

Pour l'iode et le brome aucune sorption (Rd < 0.1 ml/g) n'est observée pour les conditions expérimentales en vigueur.

Il fut constaté que les coefficients de sorption de 85Sr et 22Na (respectivement 65 – 110 et 2.3 – 3.5 ml/g) n'étaient pas affectés par la concentration du nuclide respectif pour autant que celle-ci soit située sous le niveau de concentration naturelle dans la NGW, suggérant que dans cette gamme de concentration en nuclide un échange isotopique a lieu. De plus les coefficients de sorption ne varient pas avec le rapport roche/eau. Les expériences avec des cations à fort pouvoir de déplacement (argent thiouré) suggèrent que certains cations du sodium étaient présents sur des sites non directement accessibles et ceci peut être avancé pour expliquer la cinétique lente du sodium. Des expériences complémentaires avec des particules plus petites en taille confirment cette hypothèse.

Les expériences de sorption en «batch» avec la mylonite et une concentration initiale en césium allant de 3.2 × 10-8 à 5.0 × 10-4 M montrent que la sorption est réversible et non­linéaire; le coefficient de sorption varie entre 3800 et 21 ml/g. En augmentant la concentration en potassium dans la solution, la sorption du césium est réduite suggérant une compétition entre le césium et le potassium pour les sites de sorption. A la plus faible concentration de Cs étudiée, la sorption semble être due à des échanges avec K sur les sites spécifiques du mica, superposés à des échanges isotopiques. En posant quelques hypothèses de départ on peut alors calculer le coefficient de sorption du césium en fonction de la concentration en K. L'extrapolation des données de laboratoire à celles sur le terrain présente des difficultés en raison des différences entre la mylonite utilisée au laboratoire et la protomylonite du site.