Technical Report NTB 16-06

Le projet Colloid Formation and Migration (CFM, Formation et migration des colloïdes) fait partie d'une série d'expériences menées dans le cadre de la phase d'investigation VI du LSG (Laboratoire souterrain du Grimsel) et consacrées à l'étude des conditions spécifiques prévalant dans les dépôts en couches géologiques profondes. Les études menées dans le cadre du projet CFM concernent la formation de colloïdes consécutive à l'érosion de la bentonite, la zone d'échange entre l'eau interstitielle et les eaux souterraines, la migration des colloïdes (perco-lation), ainsi que la migration des radionucléides par le biais des colloïdes.

Les expériences in situ du projet CFM ont lieu dans une zone de cisaillement de perméabilité élevée, qui a déjà été utilisée pour plusieurs expériences de migration utilisant des traceurs (Frick et al. 1992, Smith et al. 2001, Möri 2004). Le projet Colloid and Radionuclide Retar-dation (CRR; Möri 2004) s'est concentré sur l'étude du transport des colloïdes de bentonite et des radionucléides associés aux colloïdes. Les essais de traçage de colloïdes dans le cadre du projet CRR ont été réalisés entre des forages en dipôles distants d'environ 2 m, avec des débits relativement élevés. Pour des espèces conservatives, on obtenait ainsi des temps de transport d'environ une heure. L'objectif des expériences in situ du projet CFM était de transposer les résultats du projet CRR sur une durée plus longue et d'étudier les processus de génération des colloïdes dans un environnement comparable à celui d'un dépôt profond, à savoir avec des débits et des gradients hydrauliques relativement faibles. Pour obtenir ce type de débit, il a été nécessaire de créer un voire plusieurs dipôles ayant à la fois un gradient hydraulique faible et des taux de récupération élevés. Ceci a été possible grâce à la mise en œuvre d'un système d'iso-lation de tunnel ("tunnel packer system") d'un type nouveau. Le système d'isolation de tunnel actuellement en exploitation sur le site du projet CFM est décrit de manière détaillée dans Schlickenrieder et al. (2017).

Le débit d'écoulement libre entre la zone de cisaillement et le tunnel s'élève à environ 600 ml/min (tests au traceur 05-01 et 06-01). La réduction de l'écoulement provenant de la zone de cisaillement a provoqué une réduction significative du gradient hydraulique au niveau de la zone de cisaillement. Depuis les premiers travaux d'étanchéification du tunnel, 27 tests au traceur ont été réalisés à différents débits d'écoulement et gradients hydrauliques. Le présent rapport décrit la modélisation des tests de migration des traceurs colloïde/homologue et colloïde/radionucléide réalisés dans la zone de cisaillement, entre le forage CFM 06.002 et le collecteur au point d'extraction "Pinkel" (point d'écoulement principal de la zone de cisaille-ment). Les tests étudiés sont les suivants:

• Test au traceur 08-01 (colloïde/homologue) et 08-02 (colorant): débit d'écoulement de 160 ml/min
• Test au traceur 10-01 (colloïde/homologue/colorant): débit d'écoulement de 48 ml/min
• Test au traceur 10-03 (colloïde/homologue/colorant): débit d'écoulement de 10 ml/min
• Test au traceur 12-02 (colloïde/radionucléide/colorant): débit d'écoulement de 25 ml/min

Le même "dipôle" est utilisé dans le test au long terme in situ du projet CFM (LIT, Schlickenrieder et al. 2017), lequel consiste à stocker une source de bentonite solide tracée avec des radionucléides dans le trou de forage CFM 06.002 tout en maintenant un débit d'écoulement constant au niveau du collecteur du point Pinkel. Les conditions limites d'écoulement du LIT (extraction à 25 ml/min depuis le collecteur du point Pinkel) sont similaires à celles entretenues au cours du test au traceur 12-02 (colloïde/radionucléide). Des tests supplémentaires au traceur colloïde/radionucléide ont depuis été effectués dans le cadre du projet CFM au niveau du Dipôle CRR 1 (zone de cisaillement située entre les points CRR 99.002 et BOMI 87.010). Ils seront décrits dans un rapport ultérieur.

La modélisation présentée ici se concentre sur la migration et la filtration des colloïdes, ainsi que sur la migration d'homologues ou radionucléides trivalents et tétravalents qui leur sont associés. Les travaux ont été exécutés par trois équipes différentes et suivant différentes appro-ches, quoique respectant une structure conceptuelle similaire et partageant un ensemble de données commun. Les équipes étaient les suivantes:

• GRS: modèle 2D basé sur les codes d3f et r3t
• LANL: solution 1D dans l'espace reposant sur des modèles aux différences finies et RELAP (Transformation de Laplace et inversion numérique appliquée au domaine temporel)
• KTH: solution 1D à transformation temporelle

Toutes les équipes ont travaillé sur la modélisation des tests au traceur 10-01, 10-03 et 12-02. La modélisation incluait à la fois une prédiction en aveugle (par GRS) et une analyse régressive des résultats du test.

Les différentes approches de modélisation ont fourni des résultats similaires sur le plan quali-tatif: la migration des colloïdes observée au cours du test au traceur sur site peut être décrite de façon satisfaisante comme un processus de filtration du premier ordre. La migration des radio-nucléides et des homologues, quant à elle, a été décrite comme étant contrôlée par le taux de désorption des substances à partir des colloïdes.

Le postulat d'une filtration réversible supplémentaire des colloïdes a par ailleurs permis d'amé-liorer la concordance des simulations avec les courbes de restitution des colloïdes. Quant au processus de désorption des radionucléides/homologues, GRS a étudié une seule réaction de désorption du premier ordre. Les vitesses de désorption déduites de cette réaction étaient en accord avec les autres modèles lorsque l'on ne prenait en compte qu'une seule réaction de désorption. Cependant, les modèles du LANL et de KTH ont conduit à une meilleure corres-pondance avec les courbes de restitution des radionucléides et homologues dans plusieurs cas impliquant une désorption reposant sur un modèle d'adsorption sur deux sites et/ou une atté-nuation des taux de désorption avec le temps.

Une comparaison superficielle des taux de désorption observés en laboratoire et sur site montre une relativement bonne cohérence entre les taux d'Am et de Pu estimés pour le test au traceur 12-02 et les estimations de Huber et al. (2011) obtenues en laboratoire lors d'expériences en batch impliquant des colloïdes de bentonite, des radionucléides et des échantillons de remplis-sage de fracture extraits de la zone de cisaillement du LSG.

On a constaté, sans pouvoir les expliquer, des incohérences entre les meilleures calibrations des modèles de description des processus de désorption des radionucléides/homologues des col-loïdes. Lors de l'étude d'un modèle à un seul site d'adsorption, le taux de désorption présentait une tendance généralement décroissante en fonction de l'échelle de temps. A contrario, pour le taux d'un second site d'adsorption, aucune tendance ou aucun schéma clairement défini en fonc-tion du temps ou d'autres paramètres du test n'a pu être déterminé.

Pour les homologues et radionucléides trivalents et tétravalents, les taux de désorption observés au cours des tests au traceur du projet CFM suggèrent qu'une désorption des colloïdes devrait, pour tous les homologues ou radionucléides, s'effectuer en l'espace de quelques mois ou, au plus, quelques années. Ces résultats indiquent par conséquent que la migration par les colloïdes ne devrait pas poser de problème sur les périodes et les distances envisagées par les analyses de sûreté. Le rapport détaille les possibles approches permettant une meilleure estimation des faibles taux de filtration et de désorption.