Technical Report NTB 14-12

Montmorillonite stability under near-field conditions

Pour les dépôts géologiques destinés aux déchets de haute activité, on prévoit des barrières ouvragées composées de matériaux argileux – bentonite ou mélanges de bentonite et de sable –, du fait de leur faible conductivité hydraulique à saturation. Cette propriété fait que le transport de solutés, tels que les radionucléides, au travers des barrières ouvragées s’effectuera en priorité par diffusion. La bentonite a également pour avantage de gonfler lorsqu’elle entre en contact avec de l’eau. Du fait que les volumes des cavernes de stockage sont constants, on estime que la bentonite parviendra donc à combler les vides éventuels qui pourraient subsister. La possibilité de prévoir le comportement à long terme (jusqu’à un million d’années) de la bentonite est par conséquent un élément-clé des analyses de sûreté.

La chaleur émanant des déchets de haute activité et des éléments combustibles usés pendant la phase de décroissance radioactive entrainera des températures nettement plus élevées que celles qui règnent dans une roche non perturbée, et ceci sur plusieurs centaines d’années. Ces conditions pourraient avoir un impact sur la stabilité thermodynamique et la cinétique de l’altération de la montmorillonite (la smectite qui est le principal composant de la bentonite). L’objectif du présent rapport est de résumer les connaissances actuelles sur les mécanismes d’altération potentiels de la bentonite, en mettant l’accent sur les résultats issus d’expéri­menta­tions et de modélisations reproduisant les conditions thermiques d’un dépôt en profondeur.

De nombreuses études montrent qu’une augmentation de la température et l’activité du potassium peuvent induire la transformation de smectite en illite. Complexe, cette transition n’est pas encore bien comprise. On sait toutefois que la cinétique est très lente pour une vaste palette de conditions environnementales aux températures considérées.

Les différents modèles relatifs au processus d’illitisation des smectites suggèrent que la trans­formation s’opérant dans un dépôt géologique est négligeable du fait de la période relativement courte pendant laquelle règnent des températures élevées, mais aussi de la lenteur du transport diffusif de masse. Cependant, étant donné les incertitudes qui accompagnent l’application de tels modèles et le fait que les calculs reposent en partie sur des hypothèses pessimistes, les résultats obtenus doivent plutôt être considérés à titre indicatif, comme reflétant des conditions limites, et non pas comme des prédictions quantitatives.

En plus de l’analyse des études existantes, trois séries d’expériences ont été mises en œuvre pour étudier les transformations potentielles de la bentonite pendant la période de hautes températures, plus spécifiquement les altérations qui pourraient affecter négativement les propriétés de la bentonite qui sont pertinentes pour la sûreté du dépôt. Les résultats peuvent être résumés comme suit:

  • Les expériences hydrothermiques «transformation smectite – illite» effectuées avec de la bentonite MX-80 à 270 °C, avec une activité du potassium variable, n’a produit aucun indice d’illitisation dans les échantillons testés, ni pour la bentonite brute, ni pour la bentonite ayant subi un échange d’ions de sodium dans une solution de « type granit ». Les résultats ont été les mêmes, indépendamment de la présence, dans la bentonite brute, de feldspath potassique ajouté ou d’une teneur plus élevée en minéraux accessoires.
     
  • Les expériences portant sur la stabilité de la montmorillonite à des températures de 90 à 150 °C ont conduit à une dissolution accompagnée d’un dégagement de silice, entrainant une augmentation de charge dans les couches tétraédriques. En conséquence, la trans­formation de la montmorillonite est allée en direction de la beidellite.
     
  • Les expériences menées sur les effets de la vapeur sur la capacité de gonflement de la bentonite ont révélé que la vapeur d’eau à des températures allant jusqu’à 200 °C et dans des conditions non saturées n’entrainait pas de réduction significative de la capacité d’absorption d’eau de la montmorillonite.

Sur la base des analyses et des études complémentaires effectuées, il est permis de conclure que la pression de gonflement et la conductivité hydraulique, qui sont des indicateurs importants pour la sûreté des barrières ouvragées composées de matériaux argileux, ne seront pas affectées de manière significative par l’augmentation temporaire de la température qui surviendra dans les dépôts géologiques.