Technical Report NTB 14-08

Le champ proche des dépôts géologiques pour déchets radioactifs de faible et moyenne activité (DFMA) et de moyenne activité à vie longue (DMAL), tel qu'il sont prévus en Suisse, est constitué pour une grande part de matériaux à base de ciment. Dans les analyses de sûreté pour ce type de dépôt, on considère la pâte de ciment comme le principal matériau sorbant du champ proche. L'interaction avec la pâte de ciment constitue ainsi le principal mécanisme retardant la migration des radionucléides du champ proche vers la roche d'accueil.

Ce rapport décrit une base de données de sorption pour le ciment pour les radionucléides importants pour la sûreté des dépôts géologiques de DFMA et DMAL. Il est fait référence à plusieurs bases de données compilées précédemment, à savoir CEM-94 (Bradbury et Sarott 1994), CEM-97 (Bradbury et Van Loon 1997) et CEM-02 (Wieland et Van Loon 2002). Les coefficients de sorption ont été sélectionnés selon les procédures décrites dans ces bases de données. Dans les cas où de nouvelles informations et/ou données étaient disponibles, les valeurs ont été modifiées en conséquence. Les informations contenues dans ce rapport sont basées sur des études publiées entre 2002 et 2013. Les coefficients de sorption recommandés ont été sélectionnés, soit parmi des données obtenues lors d'expériences dans notre laboratoire, soit dans les publications. Une comparaison a par ailleurs été effectuée avec des coefficients de sorption récemment publiés dans l'analyse de sûreté d'un dépôt de surface destiné aux déchets radioactifs de faible activité en Belgique.

Le présent rapport résume les propriétés de sorption de la pâte de ciment et présente les coefficients de sorption pour les radionucléides importants pour la sûreté du dépôt et les molécules organiques de faible poids, tant pour la pâte de ciment intacte («fraiche») que pour la pâte dégradée.

La liste des radionucléides importants pour la sûreté a été dressée sur la base des informations actuellement disponibles sur les inventaires de déchets. Les inventaires de radionucléides sont déterminés par les types de déchets destinés à être stockés dans les dépôts géologiques pour DFMA et DMAL. Les informations sur la composition élémentaire et minérale de la pâte de ciment proviennent d'études d'hydratation (Lothenbach et Wieland 2006). Les valeurs utilisées pour la concentration des impuretés dans le ciment sont issues d'expériences de dissolution de la pâte de ciment. Dans ce rapport, un accent particulier a été mis sur la synthèse des connaissances disponibles actuellement sur les mécanismes de sorption des radionucléides importants pour la sûreté, ainsi que sur le rôle des minéraux du ciment dans le contrôle des phénomènes de sorption.

Dans les cavernes de stockage, la pâte de ciment sera affectée par des processus géochimiques internes, tels que la carbonatation due au CO2 généré par la dégradation des déchets organiques ou la dissolution des déchets métalliques. Elle sera aussi exposée à des processus géochimiques externes, par exemple une dégradation consécutive à un afflux d'eaux salines et non salines provenant de la roche d'accueil. Ces processus évoluent en fonction du temps et peuvent modifier la composition minérale de la pâte de ciment et/ou la composition de la solution interstitielle, ce qui pourrait influer sur les capacités de sorption. L'impact potentiel de ces modifications sur la sorption des radionucléides a été étudié pour trois étapes caractéristiques de la dégradation de la pâte de ciment, intervenant à la suite d'un afflux d'eau souterraine non saline. Ces étapes ont été déterminées sur la base de résultats de modélisations de transport réactif, permettant de déterminer la composition de la pâte de ciment et de l'eau interstitielle correspondante (Kosakowski et al. 2014). Les connaissances actuelles relatives aux mécanismes de sorption des radionucléides dans les matériaux cimentaires (pâte de ciment, phases cimentaires), combinées avec les résultats de la modélisation du transport réactif, constituent une base solide pour déterminer les coefficients de sorption des radionucléides dans un champ proche cimentaire évoluant en fonction du temps.

La sorption des radionucléides dans le champ proche pourrait être perturbée par une série de facteurs, qu'il s'agisse de liants organiques et inorganiques importants, tels que EDTA, CN-, de produits de dégradation de résines échangeuses d'ions (p.ex. ammoniaque) et de la cellulose (c'est-à-dire l'acide isosaccharinique), ou encore d'additifs du béton (p.ex. l'acide gluconique) et de colloïdes dérivés du ciment. Les impacts possibles de ces éléments perturbateurs sur la mobilité des radionucléides ont été examinés, puis quantifiés sous la forme de facteurs de réduction de la sorption.

Dans la perspective des analyses de sûreté prévues à l'étape 2 du plan sectoriel "Dépôts en couches géologiques profondes" (SGT-E2), le présent rapport comprend en outre une évaluation préliminaire des paramètres de diffusion des matériaux cimentaires. Ces paramètres ont été sélectionnés sur la base des publications existantes. Ils sont compatibles avec ceux qui ont été utilisés dans des études de sûreté effectuées précédemment au niveau national et international, de même qu'avec les paramètres utilisés dans les calculs de transport réactif effectués au cours de SGT-E2 (Kosakowski et al. 2014).