Technical Report NTB 14-06

Solubility of Radionuclides in a Bentonite Environment for Provisional Safety Analyses for SGT-E2

Dans le cadre de l'étape 2 du plan sectoriel «Dépôts en couches géologiques profondes», mis en œuvre pour sélectionner les sites de stockage pour déchets radioactifs en Suisse, il est prévu de réaliser des analyses de sûreté provisoires. Pour le dépôt destiné à accueillir les éléments combustibles usés et les déchets de haute activité vitrifiés, on prend notamment en compte, en tant que mécanisme de rétention, la limitation de la concentration des radionucléides importants pour la sûreté du dépôt (ci-dessous: les «éléments») en solution dans l'eau interstitielle du matériau de remplissage (bentonite).

La présente étude décrit les «limites de solubilité» des éléments d'intérêt Be, Cinorg, Cl, K, Ca, Co, Ni, Se, Sr, Zr, Nb, Mo, Tc, Pd, Ag, Sn, I, Cs, Sm, Eu, Ho, Pb, Po, Ra, Ac, Th, Pa, U, Np, Pu, Am et Cm dans l'eau interstitielle de la bentonite utilisée comme barrière ouvragée après échange diffusif avec la roche d'accueil (les Argiles à Opalinus).

La notion de « limite de solubilité » désigne la concentration maximale d'un élément donné dans l'eau interstitielle du système de référence étudié. Pour déterminer ce type de donnée, on fait généralement appel aux principes de la thermodynamique d'équilibre chimique. Pour une phase solide donnée, la thermodynamique d'équilibre permet de déterminer la quantité de matière dissoute et la spéciation de l'élément étudié dans la solution. Dans le cadre de la présente étude, on a également utilisé les principes de la thermodynamique d'équilibre comme principale hypothèse de travail.

Les calculs de solubilité ont été réalisés avec le logiciel GEMS/PSI (GEMS3.2 v.890). Les données thermodynamiques nécessaires proviennent principalement de la PSI/Nagra Chemical Thermodynamic Database 12/07, une version mise à jour de la PSI/Nagra Chemical Thermodynamic Database 01/01. Pour les éléments ne figurant pas dans la mise à jour (Ag, Co, Sm, Ho, Pa, Be, Pb, Mo), on a utilisé des données provenant de la base ThermoChimie v.7b, ainsi que de l'IUCPA ou de la littérature existante. Toute autre source a été mentionnée.

En plus des valeurs de référence, on a aussi estimé les valeurs limites inférieure et supérieure. Pour de nombreuses constantes de formation des corps solides et liquides, on dispose d'un spectre qui permet d'estimer les valeurs limites inférieure et supérieure. Cependant, dans de nombreux cas, il n'est pas certain que se forme le corps solide le plus stable du point de vue thermodynamique. Dans ce cas, on fait intervenir la formation (cinétique) de corps solides alternatifs pour dériver les valeurs de référence et les valeurs limites. Cette procédure fait appel aux connaissances d'experts. Les justifications correspondantes figurent dans la description des différents éléments. Elles constituent une contribution importante au travail présenté ici.

Une étude similaire avait déjà été effectuée en 2002 dans des conditions chimiques presque identiques, en utilisant la PSI/Nagra Chemical Thermodynamic Database 01/01. La comparaison des limites de solubilité montre que, pour la plupart des éléments, la différence par rapport à l'étude de 2002 est inférieure à un ordre de grandeur.