Technical Report NTB 03-03

L’expérience "Retard des colloïdes et des radionucléides" (CRR) avait pour but d’améliorer la compréhension des mécanismes qui gouvernent, in situ, le retard des actinides et des produits de fission pertinents pour la sûreté lorsqu’ils sont associés aux colloïdes de la bentonite, à l’interface entre barrières ouvragées et roche d’accueil. En sus des essais en dipôle effectués en grandeur réelle au Laboratoire souterrain du Grimsel (LSG), les partenaires du projet – à savoir ANDRA (F), ENRESA (E), FZK-INE (D), JNC (J), USDoE/Sandia (USA) et Nagra (CH) – ont financé un vaste programme d’études en laboratoire et de modélisation. Le projet CRR avait pour principaux objectifs: observer la migration in situ des colloïdes de la bentonite dans une zone de cisaillement, étudier les interactions entre les colloïdes de la bentonite et les radionucléides importants pour la sûreté du dépôt, en laboratoire et sur le terrain, et enfin tester l’applicabilité des codes numériques utilisés pour représenter le transport des radionucléides qui s’effectue par le biais des colloïdes.

Le présent document est l’un des quatre rapports finals résumant les résultats du projet CRR. Il est consacré à la modélisation; deux autres traitent des travaux respectivement sur le terrain et en laboratoire, le dernier étant le rapport de synthèse. Il résume et évalue les résultats des essais de modélisation réalisés par quatre équipes (Enviros, FZK-INE, JNC et IPS), qui ont travaillé pour une grande part de manière indépendante, le but étant de comprendre les structures et les processus influant sur le transport de traceurs dans les essais sur site en grandeur réelle. 

Les quatre équipes avaient accès aux mêmes données (observations sur le terrain et travaux de laboratoire associés) et les modèles mis au point présentent de grandes similitudes. Tous partent du principe que les traceurs radioactifs peuvent être transportés en solution ou en association avec des colloïdes et prennent en compte les aspects suivants:

• advection et dispersion hydrodynamique des solutés et des colloïdes dans la ou les fractures d’une zone de cisaillement,
• effets retardateurs sur les solutés dus à l’adsorption et / ou la diffusion matricielle, et
• exclusion des colloïdes de la matrice poreuse. 

Les plus grandes différences concernent probablement le traitement des interactions entre solutés et colloïdes. Ici, les hypothèses à la base des modèles vont d’une situation d’équilibre de l’adsorption à l’adsorption irréversible de traceurs radioactifs sur les colloïdes, en passant par un non-équilibre de l’adsorption avec cinétique de premier ordre. Une série d’hypothèses similaires a été récemment utilisée dans des analyses de sûreté pour modéliser le transport de radionucléides par le biais des colloïdes. On recense également d’importantes différences dans les considérations sur la dispersion hydrodynamique. Les uns sont partis d’un processus proche de la diffusion décrite dans la loi de Fick, les autres ont tablé sur un comportement non-fickien, d’autres encore ont explicitement modélisé une dispersion résultant d’un réseau de fractures orthogonales multiples.

Les équipes Enviros et IPS ont procédé à une modélisation prédictive avant d’entamer les essais principaux afin de tester leurs hypothèses et de faciliter la planification des expériences. L’essentiel de la modélisation s’est toutefois déroulé à la suite des essais principaux, y compris une part de modélisation inverse. Le succès de certaines approches de modélisation (et, inversement, les difficultés rencontrées par d’autres) dans la prédiction ou la reproduction des résultats expérimentaux a permis de tirer un certain nombre de conclusions.

L’expérience CRR et le travail de modélisation décrits dans le présent rapport indiquent que durant la série d’essais principaux n° 32, où des colloïdes de la bentonite ont été ajoutés au mélange injecté :

• Am, Pu et Th ont migré principalement en association avec des colloïdes, et
• le transport de Cs s’est effectué en partie en association avec des colloïdes, mais la majeure partie de la quantité injectée a été transportée en solution.

Certains radionucléides, dont Am, Pu et Th, ont été transportés sous forme colloïdale même quand il n’y avait aucun colloïde dans le mélange injecté (série n° 31). L’adjonction de colloïdes de la bentonite a toutefois augmenté la récupération de ces traceurs. Le rôle joué par les colloïdes dans le transport de Np et de U n’a pas pu être déterminé clairement dans les deux principales séries d’essais. Les expériences en laboratoire ont cependant montré que les colloïdes revêtent une importance secondaire pour Np(V) et U(VI).

A propos des processus :

• Le champ d’écoulement dipolaire expérimental était suffisamment étroit pour que le transport et la restitution des traceurs soient traités de manière adéquate en modélisant l’advection et la dispersion comme des processus unidimensionnels le long d’une ligne droite entre les puits d’injection et de récupération.
• Les modèles d’advection/dispersion avec diffusion matricielle se sont révélés appropriés pour modéliser la restitution de traceurs conservatifs et de traceurs adsorbants, confirmant les résultats d’études de modélisation effectuées pour la précédente expérience de migration (MI).
• L’advection des colloïdes (et des traceurs associés) a eu lieu avec très peu ou aucun retard, la restitution atteignant son point culminant peu avant celle des traceurs conservatifs dissous, ce qui confirme l’hypothèse que la diffusion matricielle des colloïdes est faible dans la zone de cisaillement. L’absence de diffusion matricielle est corroborée par des tentatives infructueuses de reproduire les formes des extrémités de courbes de restitution colloïdale en utilisant des paramètres de diffusion physiquement plausibles et par le fait que la forme de ces extrémités est indépendante de la taille des colloïdes.
• La forme des extrémités des courbes de restitution colloïdale suggère que les lois de Fick ne se prêtent pas à la description de la dispersion dans la zone de cisaillement et qu’il y a une forte hétérogénéité le long des voies d’écoulement. Pour les solutés, il n’a pas été possible de faire la distinction entre les effets d’une éventuelle dispersion non-fickienne et ceux de la diffusion matricielle.
• L’approche posant comme hypothèse une situation d’équilibre pour l’association de traceurs adsorbants et de colloïdes – les paramètres d’adsorption étant repris d’expériences en laboratoire – n’a pas permis de reproduire les courbes de restitution expérimentales. Il est possible que l’association de traceurs avec des colloïdes soit véritablement irréversible, ou partiellement réversible seulement, à l’échelle temporelle des essais.

Si les modèles utilisés pour le projet CRR ne sont peut-être applicables qu’aux échelles spatiale et temporelle des essais effectués, les résultats suggèrent néanmoins qu’il est indiqué d’approfondir dans des expériences à plus long terme la question des cinétiques de sorption / désorption lente ainsi que la probabilité d’une irréversibilité effective de la sorption de traceurs sur des colloïdes, questions qui revêtent une importance considérable pour évaluer la sûreté des dépôts (comme il ressort du rapport de synthèse CRR).