Technical Report NTB 03-02

Plusieurs expériences de laboratoire ont été effectuées en complément du programme d’essais in situ et des études de modélisation réalisés dans le cadre du projet 'Retard des colloïdes et des radionucléides' (CRR) au Laboratoire souterrain du Grimsel (LSG) de la Nagra. L’objectif de ces expériences était d’étudier l’interaction géochimique des radionucléides dans le système eaux souterraines du Grimsel – granodiorite / remplissage des failles – bentonite et de fournir les données nécessaires à la planification des essais de migration in situ. Les études de laboratoire ont montré que:

• la composition chimique des eaux souterraines du Grimsel est favorable à la stabilisation des colloïdes aquatiques, notamment des particules colloïdales de smectite provenant de la bentonite des barrières ouvragées. Une concentration de 20 mg L^-1 s’est avérée suffisante pour fournir des sites d’adsorption aptes à retenir l’ensemble des radionucléides injectés dans le cadre de l’essai CRR in situ
• les colloïdes peuvent influencer de manière significative la migration des actinides U, Pu et Am et celle du produit de fission Cs (répartition des radionucléides entre les phases aqueuses et solides en l’absence et en présence de colloïdes). Les colloïdes semblent avoir une importance moindre dans le cas de ⁷⁵Se(IV), ⁹⁹Tc(VII) et Np(V)
• les cinétiques d’adsorption de Cs, U, Pu et Am sont lentes – après plusieurs semaines on n’a pas constaté d’équilibre d’adsorption (ou d’autre phénomène de rétention) pour la granodiorite et le remplissage des failles
• la rétention de Cs, U et en particulier de Pu et Am par le remplissage des failles ou la granodiorite décroit en présence de colloïdes de smectite
• il existe des indices montrant une réversibilité, au moins partielle, du phénomène pour Pu et Am

Pour les trois solides principaux, c’est-à-dire les colloïdes de la bentonite, la granodiorite et le remplissage des failles, on a déterminé les coefficients de répartition (Rd) des éléments principaux pris en compte dans l’essai in situ. On a également déterminé les isothermes d’adsorption pour U, Sr et Cs afin de montrer dans quelle mesure l’adsorption de ces éléments dépendait de la concentration utilisée. Les observations effectuées concernant la formation des colloïdes et les cinétiques d’adsorption de Pu et Am tendent à montrer que les processus de rétention dans un système multi-phases sont complexes. Du fait que, dans le cadre de l’essai CRR, les temps de résidence des radionucléides et des colloïdes étaient bien plus brefs que dans un site de stockage géologique, il a été nécessaire, pour la conception et l’interprétation de l’essai in situ, de prendre en compte des processus supplémentaires telles que les cinétiques d’adsorption, dont le rôle est probablement négligeable dans le contexte d’un véritable site de stockage.