Technical Report NTB 01-02

Le rôle potentiel des colloïdes du champ proche sur la migration des radionucléides est à l'origine de recherches sur la formation et la présence de colloïdes dans le champ proche d'un dépôt final pour déchets de faible et moyenne activité. Le mortier M1 (désignation donnée par la Nagra), fortement perméable au gaz, est actuellement le matériau envisagé pour les barrières ouvragées dans les sites de stockage final destinés aux déchets de faible et moyenne activité planifiés en Suisse. Ce mortier à base de ciment est considéré comme un environnement chimique propice à la formation de colloïdes.

Les processus physico-chimiques contrôlant l'inventaire des colloïdes dans les eaux interstitielles du ciment ont été étudiés. Pour cela, des expériences (méthodes de batch) ont été effectuées en laboratoire dans les conditions chimiques qui prévalent dans la phase initiale de dégradation du ciment. Pour effectuer ces expériences, du mortier M1 ou du quartz, qui est l'un des composants de ce mortier, ont été immergés dans une eau interstitielle synthétique de ciment (eau de ciment riche en NaOH/KOH). Les concentrations en colloïdes ont été enregistrées selon le temps écoulé pour différents arrangements expérimentaux. Les résultats indiquent que le processus d'interaction entre colloïdes (coagulation) contrôle l'inventaire des colloïdes. La concentration massique des colloïdes dispersés a été typiquement trouvée inférieurs à 0.02 ppm dans des systèmes en batchs non-perturbés. Une valeur limitée supérieur a été estimée égale à 0.1 ppm en prenant en compte les incertitudes des mesures.

Afin d'estimer la capacité d'un système dynamique à générer des colloïdes, les concentrations en colloïdes ont été mesurées dans l'eau interstitielle d'une colonne remplie de mortier M1. Les conditions chimiques régnant dans cette colonne étaient identiques à celles observées lors de la deuxième phase de dégradation du ciment (système de ciment contrôlé par le Ca(OH)₂). La valeur limitée supérieur de la concentration massique en colloïdes dans ce système dynamique à été estimée égale à 0.1 ppm.

Les résultats expérimentaux de cette étude ont permis d'évaluer les influences exercées par les colloïdes sur la mobilité des radionucléides. Pour estimer l'influence des colloïdes sur la rétention des radionucléides, on a supposé que les colloïdes dispersés dans les eaux interstitielles du mortier M1 réduisaient la sorption des radionucléides sur le ciment (R_d coefficent). La réduction de la sorption a été décrite sous la forme du coefficient de répartition des radionucléides entre l'eau interstitielle et la phase colloïdale (R_c) et la concentration massique en colloïdes (m_c). En présence de concentrations en colloïdes inférieures à 1 ppm, aucune réduction de la sorption n'est prévisible pour les radionucléides qui sorbent faiblement ou modérément sur le ciment (R_d ≤ 1 m³ kg^-1). De plus, la sorption des radionucléides sorbant fortement sur le ciment (R_d > 1 m³ kg^-1) ne sera pas réduite de façon significative pour des concentrations en colloïdes inférieures à 0.1 ppm. Cette concentration est considérée comme typique pour le matériau de remplissage. Pour des concentrations en colloïdes plus élevées, cependant, une réduction de la sorption pourrait avoir lieu dans le cas de radionucléides qui sont fortement sorbés. Néanmoins, en raison de la forte affinité que présentent ces éléments pour le ciment en l'absence de colloïdes, leur sorption prévue en présence de colloïdes sera également élevée.