Technical Report NTB 91-11

Die Adsorption von Radionukliden an der Abfallmatrix (Zement, Bitumen) ist ein positiver Effekt und trägt zur Verlangsamung der Nuklidwanderung zur Geo- und Biosphäre bei. In Bezug auf die Sicherheitsanalyse ist es wichtig zu wissen, ob die Nuklide an der Abfallmatrix adsorbieren oder nicht.

In der vorliegenden Arbeit wurde die Adsorption von ¹³⁴Cs+, ⁸⁵Sr²⁺ und ⁶³Ni²⁺ an Bitumen als Funktion des pH-Werts und der Ionenstärke der Gleichgewichtslösung untersucht. Es wurden Bitumen-in-Wasser-Emulsionen mit gut definierten Oberflächen benutzt.

Die Bitumen/Wasser-Grenzfläche ist aufgrund der Deprotonierung von Carboxylgruppen an der Oberfläche negativ geladen. Die Dichte der funktionellen Gruppen beträgt 1.37 × 10¹⁸ Gruppen/m² und ihr Deprotonierungsverhalten kann gut mit dem «Ionizable Surface Group»-Modell beschrieben werden.

Cs⁺, Sr²⁺ und Ni²⁺ adsorbieren an der Oberfläche nach drei verschiedenen Prozessen, d. h. Ionenaustausch und durch Bildung von ausser- bzw. innersphärischen Oberflächenkomplexen. Die Adsorption hängt vom pH-Wert und von der Ionenstärke der Lösung ab. Unter Nahfeldbedingungen adsorbieren Cs⁺ und Sr²⁺ am Bitumen aufgrund der Konkurrenz mit Na⁺-, K⁺- und Ca²⁺-Ionen, welche im Zementporenwasser vorhanden sind, nicht.

Eine Ni²⁺-Adsorption kann ebenfalls vernachlässigt werden, weil die Bildung von neutralen und anionischen Hydroxokomplexen in der Lösung die Adsorptionsreaktion stark konkurrenziert. Es wird erwartet, dass andere hydrolysierbare Radionuklide von Bedeutung ein ähnliches Verhalten aufweisen wie Ni²⁺.

Die Hauptschlussfolgerung dieser Studie führt zur Aussage, dass unter Nahfeldbedingungen lediglich eine sehr schwache Adsorption von Radionukliden (Kationen und Anionen) erwartet wird (R_a: 10^-4 – < 10^-6 cm). Infolgedessen ist es wenig sinnvoll, die Adsorption von Radionukliden an Bitumen in der Sicherheitsanalyse zu berücksichtigen.