Technical Report NTB 90-25

Dieser Bericht behandelt die Verteilung und das Verhalten natürlicher Radionuklide und ausgewählter stabiler Elemente in den zwei Untersuchungsgebieten für Analog­-Studien von Poços de Caldas. In der Osamu Utsumi-Uranmine galt das Interesse vor allem dem Verhalten von Radionukliden der natürlichen Zerfallsreihen und von ausgewählten stabilen Elementen im Bereich von Redox-Fronten, wie sie in der Mine auftreten. An den knollenartigen Uran-Ausscheidungen wurden ferner Analysen von Zeifallsreihen-Nukliden im Hinblick auf die Bestimmung von Alter und Wachstums­geschwindigkeit durchgeführt sowie auch der Gehalt an natürlichem Plutonium bestimmt. Am Morro do Ferro sollten zusätzliche Einblicke in das geochemische Verhalten von Thorium, Uran und der leichten Seltenen Erden-Elemente gewonnen werden. Unter Einbezug des Grundwasserfliessnetzes ergab sich ferner die Möglichkeit, das Ausmass der Mobilisierung dieser Elemente zu ermitteln.

Es wird ein zusammenfassender Überblick über das geochemische Verhalten der Zerfallsreihen-Nuklide gegeben, soweit es für die Interpretation der radioaktiven Ungleichgewichte von Bedeutung ist. Die mathematische Modellierung dieser Ungleich­gewichte, wie sie bei der Gesteins/Wasser-Wechselwirkung auftreten, wird eingehend behandelt. Die Gesamtstudie enthält eine Reihe von Teilprojekten, die in fünf verschiedenen Laboratorien bearbeitet wurden und die hier im Detail dargstellt werden. Im Hinblick auf eine in sich geschlossene Gesamtstudie wurden Ergebnisse und Schlüsse dieser Untersuchungen auch als Eingabe für Modellierungen und andere Aspekte des Gesamtprogramms verwendet.

Die Zerfallsreihen-Untersuchung in der Osamu Utsumi-Mine bestätigte die allgemein höhere Mobilität von U(VI) und Ra gegenüber U(IV), Th und Pa im Grundwasser. Die Ergebnisse zeigten ferner, dass das Grundwasser am Ort des untersuchten Bohrkerns langfristig im Spaltensystem nach unten floss und nicht nach oben, wie das z.Zt. der Fall ist.

Konzentrationsprofile über die Redoxfront zeigen die Auflösung von Uran und anderer Elemente und ihre diffusive Verteilung beidseits der Redoxfront. Die Abscheidung von Uran entweder als dünne und fein verteilte Überzüge auf anderen Mineralien oder als knollige Ausscheidungen erfolgt im reduzierenden Bereich als Folge der Reduktion von U(VI) zu U(IV). Auch im oxidierenden Bereich scheidet sich Uran vor allem durch Sorption an Eisenoxiden ab, ein Mechanismus der zu einer ausgeprägten Retardation des Urans auch im oxidierenden Bereich führt.

Einige der UO2-Knollen erwiesen sich als jung (im Bereich von 10⁵ – 10⁶ a) mit Wachstumsraten von 1.8 – 2.6 cm in 10⁶ a, während andere älter sind (> 10⁶ a) und säkulares radioaktives Gleichgewicht in den Zerfallsreihen aufweisen. Der Zeitbedarf zur Bildung von UO₂-Knollen wird auf mindestens ~ 10⁵ a geschätzt, während für die Auflösung von Mikroknollen auf der oxidierenden Seite der fortschreitenden Front etwa 10⁴ – 10⁵ a erforderlich sind.

Der natürliche ²³⁹Pu-Gehalt eines UO₂-Knollens wurde zu 2.3 ± 0.7 × 10⁸ Atome/g bestimmt, entsprechend einem säkularen Gleichgewicht zwischen ²³⁸U und ²³⁹Pu. Die Untersuchung zeigte, dass Uran (plus Tochterelemente) sowie Plutonium in den Knollen der reduzierenden Zone chemisch stabil sind über eine Zeit von mindestens 10⁵ a.

Eine der Redoxfronten erwies sich als praktisch ruhend (im cm-Bereich) über eine Zeitspanne von mindestens 7 × 10⁵ a, während die Zerfallsreihen-Analyse anderer Fronten zu Geschwindigkeiten im Bereich von 2 – 20 cm in 10⁶ a führte, in allgemein guter Übereinstimmung mit der geschätzten regionalen Erosionsrate.

Auch für Thorium wurde eine Umverteilung an der Redoxfront mit einer Anreicherung auf der reduzierenden Seite festgestellt. Der Grad dieser Umverteilung ist aber mindestens um zwei Grössenordnungen kleiner als beim Uran. Das Ausmass der Trennung zwischen Uran und Thorium vergrössert sich mit dem Fortschreiten der Redoxfront nach unten.

Für eine Reihe stabiler Elemente einschliesslich der Seltenen Erden werden summarische Daten gegeben, die im Allgemeinen, wie beim Uran, auf eine Anreicherung um die Redoxfront hinweisen, die mit Lösungsvorgängen an der Front verbunden sind. So resultiert eine Vielfalt von Konzentrationsprofilen um die Redoxfront und diese bildet eine erste Retardationszone, wie sie für die Radionuklidwanderung im Fernfeld erwünscht ist. Ein negativer Aspekt dieser Situation ist allerdings die Wanderung der Redoxfront und damit der Anreicherungszone und die Möglichkeit ihres Einbruchs in die oberflächennahe Umgebung.