Technical Report NTB 03-02

Zur Unterstützung des in situ Versuchsprogramms und der Modellierungsstudien für das Projekt «Kolloid- und Radionuklid-Retardierung» (CRR) im Felslabor Grimsel (FLG) der Nagra wurde eine Reihe von Laborexperimenten durchgeführt. Das Ziel dieser Experimente waren die Untersuchung der geochemischen Wechselwirkung von Radionukliden im System Grimsel Grundwasser – Granodiorit / Kluftfüllungsmaterial – Bentonit sowie die Bereitstellung der nötigen Daten für die Abschlussplanung der in situ Migrationsexperimente. Die Laborexperimente zeigten, dass:

• der Chemismus des Grimselgrundwassers die Stabilität der Kolloide im Wasser begünstigt, insbesondere der kolloidalen Smektitpartikel aus dem Bentonit des Barierrenmaterials und dass bei einer Konzentration von 20 mg/l genügend Sorptionsplätze vorhanden sind, um alle Radionuklide, die während des CRR-Feldversuchs injiziert werden, zu binden
• Kolloide den Transport der Aktinide U, Pu und Am und des Spaltprodukts Cs signifikant beeinflussen (Verteilung der Radionuklide zwischen wässriger und fester Phasen in An- oder Abwesenheit von Kolloiden) und dass für ⁷⁵Se(IV), ⁹⁹Tc(VII) und Np(V) der Einfluss der Kolloide weniger bedeutend zu sein scheint
• die Sorptionsreaktionen von Cs, U, Pu und Am durch eine langsame Reaktionskinetik charakterisiert werden – Sorption (oder eine andere Form der Aufnahme) an Granodiorit und Kluftfüllungsmaterial scheint dabei kein Gleichgewicht in einem Zeitraum von Wochen zu erreichen
• die Anwesenheit von Smektitkolloiden den Umfang der Aufnahme von Cs, U und, insbesondere Pu und Am am Kluftfüllungsmaterial oder Granodiorit vermindert
• es klare Hinweise einer wenigstens teilweisen Reversibilität von Pu und Am gibt

Für die drei wichtigsten beim in situ Experiment in Betracht gezogenen Feststoffe – Bentonit-Kolloide, Granodiorit und Kluftfüllungsmaterial – wurden Verteilungskoeffizienten (Rd) bestimmt. Um die Konzentrationsabhängigkeit des Sorptionsverhaltens von U, Sr und Cs zu veranschaulichen, wurden Sorptionsisothermen für diese Elemente ermittelt. Die Beobachtungen in den Experimenten im Rahmen dieser Arbeit in Bezug auf Kolloidbildung und Sorptionskinetik von Pu und Am liefern Hinweise auf die Komplexität der Aufnahmeprozesse in diesem Mehrphasensystem. Da die Verweildauer der Radionuklide und Kolloide in der CRR-Testlokalität um ein Vielfaches kürzer ist als in einem Lager erwartet wird, werden für das Design und die Interpretation des in situ Experiments zusätzliche Prozesse, wie zum Beispiel Sorptionskinetik benötigt, welche jedoch in einem tatsächlichen Lager möglicherweise eine geringe Bedeutung aufweisen.