Technical Report NTB 03-01

Das Kolloid- und Radionuklid-Retardationsexperiment (CRR) erweitert das Verständnis für die in-situ-Retardation von sicherheitsrelevanten Aktiniden und Spaltprodukten in Anwesenheit von Kolloiden in geklüfteten Medien im Stollennahfeld. Zusätzlich zu einer Vielzahl von in-situ-Dipol-Tracer-Experimenten, welche im Felslabor Grimsel (FLG) durchgeführt wurden, ermöglichten die beteiligten Projektpartner ANDRA (F), ENRESA (E), FZK-INE (D), JNC (J), USDoE/Sandia (USA) und Nagra (CH) die Durchführung von umfangreichen Laborexperimenten und Transportmodellierungen. Die Hauptzielsetzungen des CRR-Experimentes waren die Untersuchung des Transportverhaltens von Bentonit-Kolloiden in einer Scherzone, die Interaktionen von sicherheitsrelevanten Radionukliden mit Bentonit-Kolloiden sowie die Überprüfung und Weiterentwicklung von Transportmodellen zur Vorhersage von Kolloid-unterstütztem Radionuklidtransport.

Der vorliegende Bericht ist der erste von vier Schlussberichten, welche die Erkenntnisse aus dem Projekt CRR zusammenfassen. Die Serie enthält neben dem Feldbericht einen Schlussbericht zu den Laborexperimenten sowie zu den Modellierungen. Der vierte Bericht liefert eine Synthese sämtlicher Resultate. Dieser Bericht präsentiert und diskutiert die Resultate aus den Feldexperimenten, welche zwischen 2001 und 2002 im Rahmen des CRR-Projektes durchgeführt wurden.

Das Konzept des CRR-Experimentes basiert auf der Grundlage, dass der radioaktive Abfall in den meisten Endlagerkonzepten in massiven Stahlbehältern, umgeben von grösseren Mengen von Bentonit-Ton (Technisches Barrierensystem) gelagert werden soll. Im weiteren wird angenommen, dass die Behälter mit der Zeit langsam korrodieren und dabei Radionuklide freigesetzt werden können. Auch wenn der Grossteil dieser Radionuklide im Bentonit bis zu deren Zerfall zurückgehalten wird, wird angenommen, dass sich an der Kontaktstelle Bentonit/Wirtgestein Kolloide bilden und freigesetzte Radionuklide zusammen mit den Kolloiden über die Geosphäre Richtung Biosphäre transportiert werden können.

Das Kernstück des CRR-Projektes bildet eine Serie von in-situ-Dipol-Tracer-Experimenten, welche in einer gut charakterisierten Scherzone in Fliessfeldern von 2.23 bis 5 m Länge durchgeführt wurden. Erste Vorversuche fanden mit Uranin statt, gefolgt von Tracer-Versuchen mit Bentonit-Kolloiden und Homolog-Elementen für die drei- und vierwertigen Aktiniden (Tb für Am, Hf und Th für Pu). Die beiden Tracer-Cocktails für das Hauptexperiment enthielten verschiedene Isotope von Am, Np, Pu, U, Tc, Th, Cs, Sr und I und wurden einmal mit und einmal ohne Bentonit-Kolloide in die Scherzone injiziert.

Die Uranin-Inputfunktionen wurden online mittels eines Bohrlochdetektors erfasst und die Durchbrüche der gammaemittierenden Radionuklide wurden mit einem Germanium-Detektor ebenfalls online registriert. Kolloiddurchbrüche konnten sowohl mittels Laser als auch mittels Spektroskopie vor Ort gemessen werden (Laser Induced Breakdown Detector, LIBD und Photon Correlation Spectroscopy, PCS). Die Laboranalysen beinhalteten α-/γ-Spektrometrie sowie ICP-MS-Messungen für die Radionuklide und Single Particle Counting (SPC) zur Bestimmung einzelner Kolloidgrössenklassen. Um die Interaktion zwischen den stark sorbierenden drei- und vierwertigen Aktiniden mit den Geräten zu minimieren, wurden Oberflächen, welche in direktem Kontakt mit dem Tracer waren, wenn immer möglich aus PEEK (einem inerten Kunststoff) hergestellt.

Der natürliche Kolloidhintergrund im Grundwasser der Scherzone besitzt einen durchschnittlichen Kolloiddurchmesser von 200 nm und eine stabile Kolloidkonzentration von ca. 5 μgL^-1. Erhöhte Hintergrundkolloidkonzentrationen wurden kurzzeitig am Anfang der Experimente beobachtet und haben ihren Ursprung höchstwahrscheinlich in installationsbedingten Druckschwankungen im Fliessfeld. Die vier verschiedenen Kolloid-nachweistechniken LIBD, ICPMS2, PCS und SPC produzierten konsistente Durchbruchsdaten. Die Bentonit-Kolloide erreichten die Extraktionsseite etwas früher als der konservative Farbstoff Uranin. Ihre Rückgewinnung betrug ca. 90%. Filtrationseffekte waren unterschiedlich und zeigten eine Abhängigkeit von der Kolloidgrösse und den verwendeten Messtechniken. In diesem Zusammenhang sind weitere Untersuchungen nötig.

Vorbereitende Experimente mit Homologen erwiesen sich als sehr nützlich für die Vorhersage des in-situ-Verhaltens der drei- und vierwertigen Aktiniden. Ohne Bentonit-Kolloide war die Rückgewinnung deutlich geringer als mit den Bentonit-Kolloiden und die Durchbruchskurven verschoben sich, verglichen mit Uranin, hin zu leicht früheren Ankunftszeiten.

Die Oxidationsstufen der Aktiniden und Spaltprodukte in den Tracercocktails reichen von -I bis VI und wurden mit Hilfe von Laborexperimenten zur Kinetik der Redox-Reaktionen und im Hinblick auf Einschränkungen, welche sich aus der Machbarkeit der Experimente ergaben, festgelegt. Die Herstellung eines Tracercocktails aus drei- und vierwertigen Aktiniden stellte sich als sehr anspruchsvoll heraus. Probleme zeigten sich vor allem in der Bildung von Kolloiden bei einem Teil des Am, Pu und Th, auch wenn keine Bentonit-Kolloide beigegeben wurden. Demgegenüber zeigte der Cocktail mit den Bentonit-Kolloiden eine deutliche und über lange Zeit stabile Gebundenheit eines Grossteils dieser Aktiniden an die Bentonit-Kolloide.

Im ersten Versuch ohne Bentonit-Kolloide zeigten die drei- und vierwertigen Aktiniden Am, Th und Pu eine niedrigere Rückgewinnung, weniger «Tailing» und eine um ca. 10 Minuten verfrühte Peak-Zeit als U, Np und I (I repräsentiert einen typischen, konservativen Tracer). Dies lässt darauf schliessen, dass ein Teil dieser Aktiniden kolloidal transportiert wurde. Berücksichtigt man den stark schwankenden Kolloidanteil im Injektionscocktail ist es schwierig festzustellen, ob es sich um homogene- oder heterogene Radiokolloide handelt und ob es sich dabei um Artefakte, zum Beispiel von der Herstellung des Tracercocktails, handelt.

Mit der Zugabe von Bentonit-Kolloiden zum Tracercocktail stieg die Rückgewinnung von Am, Pu und Th gegenüber dem ersten Versuch deutlich an. Die Form der Durchbruchskurven änderte sich nur unbedeutend, da der Peak im ersten Versuch ebenfalls schon von Kolloiden beeinflusst war. Ungefähr 1% des injizierten Cs wurde ebenfalls in kolloidaler Form transportiert. Dies bedeutet, dass 90% des ursprünglich kolloidal gebundenen Cs im Injektionscocktail (10% des ursprünglich eingegebenen Cs war in einer kolloidalen Form) während seinem Transport durch die Scherzone von den Kolloiden desorbierte.

Abschliessend muss erwähnt werden, dass die Feldexperimente nur einen Teil des CRR-Experimentes darstellen und für die Interpretation bzw. den Transfer der Resultate immer auch die Ergebnisse der Laborexperimente sowie mögliche Einflüsse der örtlichen Grundwasserchemie, der kurzen Dauer des Experiments sowie anderer technischer Einschränkungen mitberücksichtigt werden müssen.